Возмущенная угловая корреляция

Ядерный зонд в решетке.

Схема PAC-спектроскопии

Возмущенных гамма-γ угловой корреляции , PAC на короткий или PAC-спектроскопии , представляет собой метод физики ядерных твердотельных , с которой магнитные и электрические поля в кристаллических структурах могут быть измерены. При этом определяются градиенты электрического поля и ларморовская частота в магнитных полях, а также динамические эффекты. С помощью этого очень чувствительного метода, который требует всего около 10-1000 миллиардов атомов радиоактивного изотопа на одно измерение, свойства материала в локальной структуре, фазовые переходы, магнетизм и диффузия могут быть исследованы. Метод PAC связан с ядерным магнитным резонансом и эффектом Мессбауэра, но не показывает ослабления сигнала при очень высоких температурах. Сегодня используется только дифференциальная по времени возмущенная угловая корреляция ( TDPAC ).

История и развитие [ править ]

Измерение совпадений в упрощенном изображении.

PAC восходит к теоретической работе Дональда Р. Гамильтона ^[1] 1940 года. Первый успешный эксперимент был проведен Брэди и Дойчем ^[2] в 1947 году. По существу спин и четность ядерных спинов были исследованы в этих первых экспериментах с PAC. Однако на раннем этапе было признано, что электрические и магнитные поля взаимодействуют с ядерным моментом ^[3], что послужило основой для новой формы исследования материалов: ядерной твердотельной спектроскопии.

Постепенно теория развивалась. ^{[4] [5] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] [14] [15] [16] [17] »} После Абрагама и Паунда ^[18]опубликовали свою работу по теории PAC в 1953 г., включая дополнительные ядерные поля, многие исследования с PAC были выполнены впоследствии. В 1960-х и 1970-х годах интерес к экспериментам с ПАУ резко возрос, и основное внимание уделялось магнитным и электрическим полям в кристаллах, в которые были введены пробные ядра. В середине 1960-х годов была открыта ионная имплантация, открывшая новые возможности для подготовки образцов. Быстрое развитие электроники 1970-х годов привело к значительным улучшениям в обработке сигналов. С 1980-х годов по настоящее время PAC стал важным методом изучения и определения характеристик материалов. ^{[19] [20] [21] [22] [23]}Б. для исследования полупроводниковых материалов, интерметаллических соединений, поверхностей и интерфейсов. Ларс Хеммингсен и др. В последнее время PAC также применяется в биологических системах. ^[24]

В то время как примерно до 2008 года в приборах PAC использовалась обычная высокочастотная электроника 1970-х годов, в 2008 году Christian Herden и Jens Röder et al. разработал первый полностью оцифрованный прибор PAC, который позволяет проводить обширный анализ данных и параллельное использование нескольких датчиков. ^[25] Реплики и дальнейшие разработки последовали. ^{[26] [27]}

Принцип измерения [ править ]

PAC использует радиоактивные зонды, которые находятся в промежуточном состоянии со временем распада от 2 нс до прибл. 10 мкс, см. Пример ¹¹¹ In на рисунке справа. После электронного захвата (EC) индий превращается в кадмий. Сразу после этого ядро кадмия ¹¹¹ преимущественно находится в возбужденном ядерном спине 7/2 + и только в очень небольшой степени в ядерном спине 11/2, последний не следует рассматривать далее. Возбужденное состояние 7/2 + переходит в промежуточное состояние 5/2 +, испуская γ-квант 171 кэВ. Промежуточное состояние имеет время жизни 84,5 нс и является чувствительным состоянием для PAC. Это состояние, в свою очередь, распадается на основное состояние 1/2 +, испуская γ-квант с энергией 245 кэВ. Теперь PAC обнаруживает оба γ-кванта и оценивает первый как сигнал запуска, а второй как сигнал остановки.

Теперь измеряется время между запуском и остановкой для каждого события. Это называется совпадением, когда была найдена пара начала и конца. Поскольку промежуточное состояние распадается в соответствии с законами радиоактивного распада, можно получить экспоненциальную кривую со временем жизни этого промежуточного состояния после построения графика зависимости частоты от времени. Из-за несферически симметричного излучения второго γ-кванта, так называемой анизотропии, которая является внутренним свойством ядра при этом переходе, оно приходит с окружающими электрическими и / или магнитными полями в периодический беспорядок ( сверхтонкий взаимодействие). На иллюстрации отдельных спектров справа показано влияние этого возмущения в виде волновой картины на экспоненциальное затухание двух детекторов, одной пары под углом 90 ° и одной под углом 180 ° друг к другу. Формы сигналов для обеих пар детекторов смещены друг от друга. Очень просто, можно представить неподвижного наблюдателя, смотрящего на маяк, интенсивность света которого периодически становится светлее и темнее. Соответственно, детекторное устройство, обычно четыре детектора в плоском расположении под углом 90 ° или шесть детекторов в октаэдрическом расположении, «видит» вращение сердечника на величину от МГц до ГГц.

Согласно количеству n детекторов, количество индивидуальных спектров (z) получается после z = n²-n, для n = 4, следовательно, 12 и для n = 6, следовательно, 30. Для получения спектра PAC угол 90 ° и Одиночные 180-градусные спектры рассчитываются таким образом, что экспоненциальные функции компенсируют друг друга и, кроме того, уменьшаются различные свойства детектора. Функция чистого возмущения остается, как показано на примере комплексного спектра PAC. Его преобразование Фурье дает частоты переходов в виде пиков.

${\ Displaystyle R (т)}$отношение скоростей счета получается из отдельных спектров с использованием:

${\displaystyle R(t)=2{\frac {W(180^{\circ },t)-W(90^{\circ },t)}{W(180^{\circ },t)+2W(90^{\circ },t)}}}$

В зависимости от спина промежуточного состояния появляется разное количество переходных частот. Для спина 5/2 можно наблюдать 3 частоты перехода с отношением ω ₁ + ω ₂ = ω ₃ . Как правило, для каждого ассоциированного сайта в элементарной ячейке может наблюдаться различное сочетание трех частот.

PAC - это статистический метод: каждый атом радиоактивного зонда находится в своей собственной среде. В кристаллах из-за высокой регулярности расположения атомов или ионов окружение идентично или очень похоже, так что зонды на идентичных узлах решетки испытывают одно и то же сверхтонкое поле или магнитное поле, которое затем становится измеряемым в спектре PAC. С другой стороны, для датчиков в очень разных средах, таких как аморфные материалы, обычно наблюдается широкое частотное распределение или его отсутствие, а спектр PAC кажется плоским, без частотной характеристики. В случае монокристаллов, в зависимости от ориентации кристалла относительно детекторов, определенные частоты переходов могут быть уменьшены или погашены, как можно увидеть на примере спектра PAC оксида цинка (ZnO).

Инструментальная установка [ править ]

В типичном спектрометре PAC вокруг образца радиоактивного источника размещается установка из четырех плоских матричных детекторов под углом 90 ° и 180 ° или шести октаэдрических матричных детекторов. В качестве детекторов используются сцинтилляционные кристаллы BaF ₂ или NaI. Сегодня для современных инструментов в основном используется LaBr ₃ : Ce или CeBr _3.используются. Фотоумножители преобразуют слабые вспышки света в электрические сигналы, генерируемые в сцинтилляторе гамма-излучением. В классических приборах эти сигналы усиливаются и обрабатываются в логических схемах И / ИЛИ в сочетании с временными окнами и различными комбинациями детекторов (для 4 детекторов: 12, 13, 14, 21, 23, 24, 31, 32, 34, 41, 42 , 43) назначены и засчитаны. Современные цифровые спектрометры используют карты дигитайзера, которые напрямую используют сигнал, преобразуют его в значения энергии и времени и хранят их на жестких дисках. Затем программа ищет совпадения. В то время как в классических приборах "окна", ограничивающие соответствующие энергии γ, должны быть установлены перед обработкой, это не требуется для цифрового PAC во время записи измерения. Анализ выполняется только на втором этапе.В случае зондов со сложными каскадами это позволяет выполнять оптимизацию данных или оценивать несколько каскадов параллельно, а также измерять разные зонды одновременно. Результирующие объемы данных могут составлять от 60 до 300 ГБ на одно измерение.

Образцы материалов [ править ]

Материалами для исследования (образцами) в принципе являются все материалы, которые могут быть твердыми и жидкими. В зависимости от вопроса и цели расследования возникают определенные рамочные условия. Для наблюдения четких частот возмущений необходимо, из-за статистического метода, чтобы определенная часть атомов зонда находилась в аналогичной среде и, например, испытывала одинаковый градиент электрического поля. Кроме того, в течение временного окна между запуском и остановкой, или примерно 5 периодов полураспада промежуточного состояния, направление градиента электрического поля не должно изменяться. Таким образом, в жидкостях нельзя измерить частоту интерференции в результате частых столкновений, если только зонд не входит в состав больших молекул, таких как белки.Образцы с белками или пептидами обычно замораживают для улучшения измерения.

Наиболее изученными материалами с PAC являются твердые тела, такие как полупроводники, металлы, изоляторы и различные типы функциональных материалов. Для исследований они обычно кристаллические. Аморфные материалы не имеют высокоупорядоченной структуры. Однако они находятся в непосредственной близости, что можно увидеть в спектроскопии PAC как широкое распределение частот. Наноматериалы имеют кристаллическое ядро ​​и оболочку, имеющую довольно аморфную структуру. Это называется моделью "ядро-оболочка". Чем меньше становится наночастица, тем больше становится объемная доля этой аморфной части. В измерениях PAC это проявляется в уменьшении кристаллической частотной составляющей при уменьшении амплитуды (затухание).

Подготовка образца [ править ]

Количество подходящих изотопов PAC, необходимое для измерения, составляет от 10 до 1000 миллиардов атомов (10 ¹⁰ -10 ¹² ). Правильное количество зависит от конкретных свойств изотопа. 10 миллиардов атомов - очень небольшое количество вещества. Для сравнения, один моль содержит примерно 6,22х10 ²³ частиц. 10 ¹² атомов в одном кубическом сантиметре бериллия дают концентрацию около 8 нмоль / л (наномоль = 10 ^-9 моль). Каждый радиоактивный образец имеет активность 0,1-5 МБк, что соответствует пределу исключения для соответствующего изотопа.

Как изотопы ПАУ вводятся в исследуемый образец, зависит от экспериментатора и технических возможностей. Обычно используются следующие методы:

Имплантация [ править ]

Во время имплантации генерируется пучок радиоактивных ионов, который направляется на материал образца. Благодаря кинетической энергии ионов (1-500 кэВ) они влетают в кристаллическую решетку и замедляются при ударах. Они либо останавливаются на междоузлиях, либо выталкивают атом решетки с места и заменяют его. Это приводит к нарушению кристаллической структуры. Эти нарушения можно исследовать с помощью PAC. Сдерживая эти расстройства, можно излечить их. Если же, с другой стороны, необходимо исследовать радиационные дефекты в кристалле и их залечивание, то измеряются непросмотренные образцы, которые затем шаг за шагом отжигаются.

Имплантация обычно является предпочтительным методом, поскольку с ее помощью можно получить очень четко определенные образцы.

Испарение [ править ]

В вакууме зонд PAC может быть напылен на образец. Радиоактивный зонд прикладывают к горячей пластине или нити накала, где он доводится до температуры испарения и конденсируется на противоположном материале образца. С помощью этого метода, например, исследуются поверхности. Кроме того, путем осаждения из паровой фазы других материалов могут быть получены границы раздела фаз. Их можно изучить во время отпуска с ПАУ и наблюдать за их изменениями. Точно так же зонд PAC можно перенести на распыление с помощью плазмы.

Распространение [ править ]

В методе диффузии радиоактивный зонд обычно разбавляют в растворителе, нанесенном на образец, сушат и диффундируют в материал путем его отпуска. Раствор с радиоактивным зондом должен быть как можно более чистым, поскольку все другие вещества могут диффундировать в образец и тем самым повлиять на результаты измерения. Проба должна быть достаточно разбавлена ​​пробой. Следовательно, процесс диффузии следует планировать таким образом, чтобы достичь равномерного распределения или достаточной глубины проникновения.

Добавлено при синтезе [ править ]

Зонды PAC также могут быть добавлены во время синтеза материалов пробы для достижения наиболее равномерного распределения в пробе. Этот метод особенно хорошо подходит, если, например, зонд PAC плохо диффундирует в материале и ожидается более высокая концентрация на границах зерен. Поскольку для PAC требуются только очень маленькие образцы (около 5 мм), можно использовать микрореакторы. В идеале зонд добавляют в жидкую фазу золь-гель процесса или в одну из более поздних фаз-предшественников.

Активация нейтронов [ править ]

При нейтронной активации зонд готовится непосредственно из материала образца путем преобразования очень небольшой части одного из элементов материала образца в желаемый зонд PAC или его родительский изотоп путем захвата нейтронов. Как и в случае с имплантацией, радиационные повреждения необходимо лечить. Этот метод ограничен образцами материалов, содержащих элементы, из которых могут быть изготовлены датчики PAC для захвата нейтронов. Кроме того, образцы могут быть намеренно загрязнены теми элементами, которые должны быть активированы. Например, гафний отлично подходит для активации из-за его большого сечения захвата нейтронов.

Ядерная реакция [ править ]

Редко используются прямые ядерные реакции, в которых ядра превращаются в зонды PAC путем бомбардировки элементарными частицами высокой энергии или протонами. Это вызывает серьезные радиационные повреждения, которые необходимо лечить. Этот метод используется с PAD, который принадлежит к методам PAC.

Лаборатории [ править ]

В настоящее время самая большая лаборатория PAC в мире находится в ISOLDE в ЦЕРНе с 10 приборами PAC, которая получает свое основное финансирование от BMBF . Пучки радиоактивных ионов создаются на ISOLDE путем бомбардировки протонами из бустера целевых материалов (карбид урана, жидкое олово и т. Д.) И испарения продуктов расщепления при высоких температурах (до 2000 ° C), их ионизации и последующего ускорения. . С последующим разделением масс обычно могут быть получены пучки очень чистых изотопов, которые можно имплантировать в образцы PAC. Особый интерес для PAC представляют короткоживущие изомерные зонды, такие как ^111m Cd, ^199m Hg, ^204m Pb и различные зонды из редкоземельных элементов.

Теория [ править ]

Общий γ-γ-каскад со временем жизни промежуточного состояния.${\displaystyle \tau _{N}}$

Первый -quantum ( ) будет испущен изотопно. Обнаружение этого кванта в детекторе выбирает подмножество с ориентацией из множества возможных направлений, которые имеют данное. Второй -квант ( ) имеет анизотропное излучение и показывает эффект угловой корреляции. Цель состоит в том, чтобы измерить относительную вероятность обнаружения под фиксированным углом по отношению к . Вероятность дается с угловой корреляцией ( теория возмущений ):${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle \gamma _{1},k_{1}}$${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle \gamma _{2},k_{2}}$${\displaystyle W(\Theta ){\textrm {d}}(\Omega )}$${\displaystyle \gamma _{2}}$${\displaystyle \Theta }$${\displaystyle \gamma _{1}}$

${\displaystyle W(\Theta )=\sum _{k}^{k_{max}}A_{kk}P_{k}cos(\Theta )}$

Для - -каскада это связано с сохранением четности :${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle k}$

${\displaystyle 0<k<{\textrm {min}}(2I_{S},I_{i}+I'_{i})}$

Где спин промежуточного состояния и с мультиполярностью двух переходов. Для чисто мультипольных переходов есть .${\displaystyle I_{S}}$${\displaystyle I_{i}}$${\displaystyle i=1;2}$${\displaystyle I_{i}=I'_{i}}$

${\displaystyle A_{kk}}$- коэффициент анизотропии, зависящий от углового момента промежуточного состояния и мультиполярности перехода.

Радиоактивное ядро ​​встроено в материал образца и при распаде испускает два -кванта. В течение времени существования промежуточного состояния, то есть времени между и , сердечник испытывает возмущение из-за сверхтонкого взаимодействия через его электрическую и магнитную среду. Это возмущение изменяет угловую корреляцию на:${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle \gamma _{1}}$${\displaystyle \gamma _{2}}$

${\displaystyle W(\Theta )=\sum _{k}^{k_{max}}A_{kk}G_{kk}}$

${\displaystyle G_{kk}}$- фактор возмущения. Из-за электрического и магнитного взаимодействия угловой момент промежуточного состояния испытывает крутящий момент вокруг своей оси симметрии. Квантово-механически это означает, что взаимодействие приводит к переходам между M-состояниями. Затем второй -quantum ( ) отправляется с промежуточного уровня. Это изменение численности населения является причиной ослабления корреляции.${\displaystyle I_{i}}$${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle \gamma _{2}}$

Взаимодействие происходит между дипольным моментом магнитопровода и промежуточным состоянием или / и внешним магнитным полем . Взаимодействие также имеет место между ядерным квадрупольным моментом и градиентом электрического поля вне ядра .${\displaystyle {\vec {\nu }}}$${\displaystyle I_{S}}$${\displaystyle {\vec {B}}}$${\displaystyle V_{zz}}$

Магнитное дипольное взаимодействие [ править ]

Для магнитного дипольного взаимодействия, частота прецессии от ядерного спина вокруг оси магнитного поля определяются по формуле:${\displaystyle {\vec {B}}}$

${\displaystyle \omega _{L}={\frac {g\cdot u_{N}\cdot B}{\hbar }}}$

${\displaystyle \Delta E=\hbar \cdot \omega _{L}=-g\cdot u_{N}\cdot B}$

${\displaystyle g}$- g-фактор Ланде и - ядерный магнетон .${\displaystyle u_{N}}$

Со следующим:${\displaystyle N=M-M'}$

${\displaystyle E_{magn}(M)-E_{magn}(M')=-(M-M')g\mu _{N}B_{z}=N\hbar \omega _{L}}$

Из общей теории получаем:

${\displaystyle G_{k_{1}k_{2}}^{NN}={\sqrt {(2k_{1}+1)(2k_{2}+1)}}\cdot e^{-iN\omega _{L}t}\times \sum _{M}{\begin{pmatrix}I&I&k_{1}\\M'&-M&N\\\end{pmatrix}}{\begin{pmatrix}I&I&k_{2}\\M'&-M&N\\\end{pmatrix}}}$

Для магнитного взаимодействия следует:

${\displaystyle G_{k_{1}k_{2}}^{NN}=e^{\left({-iN\omega _{L}t}\right)}}$

Статическое электрическое квадрупольное взаимодействие [ править ]

Энергия сверхтонкого электрического взаимодействия между зарядовым распределением ядра и внеядерным статическим электрическим полем может быть расширена до мультиполей. Член монополя вызывает только сдвиг энергии, а член диполя исчезает, так что первым релевантным членом разложения является квадрупольный член:

${\displaystyle E_{Q}=\sum _{ij}Q_{ij}V_{ij}}$     ij = 1; 2; 3

Это можно записать как произведение квадрупольного момента и градиента электрического поля . Оба [тензора] имеют второй порядок. Эффект более высокого порядка слишком мал, чтобы его можно было измерить с помощью PAC.${\displaystyle Q_{ij}}$${\displaystyle V_{ij}}$

Градиент электрического поля - это вторая производная электрического потенциала в сердечнике:${\displaystyle \Phi ({\vec {r}})}$

${\displaystyle V_{ij}={\frac {\partial ^{2}\Phi ({\vec {r}})}{\partial x_{i}\partial x_{j}}}={\begin{pmatrix}V_{xx}&0&0\\0&V_{yy}&0\\0&0&V_{zz}\\\end{pmatrix}}}$

${\displaystyle V_{ij}}$ становится диагонализованным, что:

${\displaystyle |V_{zz}|\geq |V_{yy}|\geq |V_{xx}|}$

Матрица не имеет следов в системе главных осей ( уравнение Лапласа )

${\displaystyle V_{xx}+V_{yy}+V_{zz}=0}$

Обычно градиент электрического поля определяется с наибольшей долей и :${\displaystyle V_{zz}}$${\displaystyle \eta }$

${\displaystyle \eta ={\frac {V_{yy}-V_{xx}}{V_{zz}}}}$,        ${\displaystyle 0\leq \eta \leq 1}$

В кубических кристаллах осевые параметры элементарной ячейки x, y, z имеют одинаковую длину. Следовательно:

${\displaystyle V_{zz}=V_{yy}=V_{xx}}$ и ${\displaystyle \eta =0}$

В осесимметричных системах есть .${\displaystyle \eta =0}$

Для осесимметричных градиентов электрического поля энергия подсостояний имеет значения:

${\displaystyle E_{Q}={\frac {eQV_{zz}}{4I(2I-1)}}\cdot (3m^{2}-I(I+1))}$

Разница в энергии между двумя подсостояниями и определяется по формуле :${\displaystyle M}$${\displaystyle M'}$

${\displaystyle \Delta E_{Q}=E_{m}-E_{m'}={\frac {eQV_{zz}}{4I(2I-1)}}\cdot 3|M^{2}-M'^{2}|}$

Вводится квадрупольная частота . Формулы в цветных рамках важны для оценки:${\displaystyle \omega _{Q}}$

${\displaystyle \omega _{Q}={\frac {eQV_{zz}}{4I(2I-1)\hbar }}={\frac {2\pi eQV_{zz}}{4I(2I-1)h}}={\frac {2\pi \nu _{Q}}{4I(2I-1)}}}$

${\displaystyle \nu _{Q}={\frac {eQ}{h}}V_{zz}={\frac {4I(2I-1)\omega _{Q}}{2\pi }}}$

Публикации в основном перечислены . как элементарный заряд и как постоянная Планка хорошо известны или хорошо определены. Ядерный квадрупольный момент часто определяется только очень неточно (часто только с 2-3 цифр). Поскольку может быть определено гораздо точнее , его нецелесообразно указывать только из-за распространения ошибки. Кроме того, не зависит от вращения! Это означает, что можно сравнивать измерения двух разных изотопов одного и того же элемента, таких как ^199m Hg (5 / 2−), ^197m Hg (5 / 2−) и ^201m Hg (9 / 2−). Далее может использоваться как метод отпечатка пальца.${\displaystyle \nu _{Q}}$${\displaystyle e}$${\displaystyle h}$ ${\displaystyle Q}$${\displaystyle \nu _{Q}}$${\displaystyle Q}$${\displaystyle V_{zz}}$${\displaystyle \nu _{Q}}$${\displaystyle \nu _{Q}}$

Для разницы энергий тогда следует:

${\displaystyle \Delta E_{Q}=\hbar \omega _{Q}\cdot 3|m^{2}-m'^{2}|}$

Если , то:${\displaystyle \eta =0}$

${\displaystyle \omega _{n}=n\cdot \omega _{0}}$

с:

${\displaystyle \omega _{0}={\textrm {min}}\left({\frac {\Delta E_{Q}}{\hbar }}\right)}$

Для целочисленных вращений применяется:

${\displaystyle \omega _{0}=3\cdot \omega _{Q}}$         унд          ${\displaystyle n=|M^{2}-M'^{2}|}$

Для полуцелых вращений применяется:

${\displaystyle \omega _{0}=6\cdot \omega _{Q}}$          унд          ${\displaystyle n={\frac {1}{2}}|M^{2}-M'^{2}|}$

Коэффициент возмущения определяется как:

${\displaystyle G_{k_{1}k_{2}}^{NN}=\sum _{n}s_{nN}^{k_{1}k_{2}}\cos {(n\omega _{Q}^{0}t)}}$

С коэффициентом вероятностей наблюдаемых частот:

${\displaystyle s_{nN}^{k_{1}k_{2}}={\sqrt {(2k_{1}+1)(2k_{2}+1)}}\cdot \sum _{M,M'}{\begin{pmatrix}I&I&k_{1}\\M'&-M&N\\\end{pmatrix}}{\begin{pmatrix}I&I&k_{2}\\M'&-M&N\\\end{pmatrix}}}$

Что касается магнитного дипольного взаимодействия, электрическое квадрупольное взаимодействие также вызывает точность угловой корреляции во времени и модулирует частоту квадрупольного взаимодействия. Эта частота является перекрытием различных частот переходов . Относительные амплитуды различных компонентов зависят от ориентации градиента электрического поля относительно детекторов (оси симметрии) и параметра асимметрии . Для зонда с различными ядрами-зондами необходим параметр, позволяющий проводить прямое сравнение: поэтому вводится константа квадрупольного взаимодействия, не зависящая от ядерного спина .${\displaystyle \omega _{n}}$${\displaystyle \eta }$${\displaystyle \nu _{Q}}$${\displaystyle {\vec {I}}}$

Комбинированные взаимодействия [ править ]

Если в радиоактивном ядре одновременно происходит магнитное и электрическое взаимодействие, как описано выше, возникают комбинированные взаимодействия. Это приводит к расщеплению соответственно наблюдаемых частот. Анализ может быть нетривиальным из-за большего количества частот, которые необходимо выделить. Затем они зависят в каждом случае от направления электрического и магнитного полей друг к другу в кристалле. PAC - один из немногих способов определения этих направлений.

Динамические взаимодействия [ править ]

Если сверхтонкое поле флуктуирует в течение времени жизни промежуточного уровня из-за прыжков зонда в другое положение решетки или из-за прыжков ближнего атома в другое положение решетки, корреляция теряется. В простом случае с неискаженной решеткой кубической симметрии при скорости скачка для эквивалентных мест наблюдается экспоненциальное затухание статических термов:${\displaystyle \tau _{n}}$${\displaystyle \omega _{s}<0.2\cdot \nu _{Q}}$${\displaystyle N_{s}}$${\displaystyle G_{22}(t)}$

${\displaystyle G_{22}^{dyn}(t)=e^{-\lambda _{d}t}G_{22}(t)}$            ${\displaystyle \lambda _{d}=(N_{s}-1)\omega _{s}}$

Здесь необходимо определить константу, которую не следует путать с константой затухания . При больших значениях можно наблюдать только чисто экспоненциальный спад:${\displaystyle \lambda _{d}}$${\displaystyle \lambda ={\frac {1}{\tau }}}$${\displaystyle \omega _{s}}$

${\displaystyle G_{22}^{dyn}(t)=e^{-\lambda _{d}t}}$

Граничный случай после Абрагама-Паунда , если , то:${\displaystyle \lambda _{d}}$${\displaystyle \omega _{s}>3\cdot \nu _{Q}}$

${\displaystyle \lambda _{d}\approx {\frac {2,5\nu _{Q}^{2}}{N_{s}\omega _{s}}}}$

Последствия [ править ]

Ядра, которые преобразуют раньше - -каскад, обычно вызывают изменение заряда ионных кристаллов (In ³⁺ ) на Cd ²⁺ ). В результате решетка должна реагировать на эти изменения. Также могут мигрировать дефекты или соседние ионы. Точно так же процесс перехода с высокой энергией может вызвать эффект Оже , который может перевести ядро ​​в более высокие состояния ионизации. Тогда нормализация состояния заряда зависит от проводимости материала. В металлах процесс происходит очень быстро. В полупроводниках и изоляторах это занимает значительно больше времени. Во всех этих процессах изменяется сверхтонкое поле. Если это изменение попадает в рамки - -каскада, это может наблюдаться как последствие.${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle \gamma }$${\displaystyle \gamma }$

Количество ядер в состоянии (a) на изображении справа уменьшается как в результате распада после состояния (b), так и после состояния (c):

${\displaystyle \mathrm {d} N_{a}=-N_{a}\left(\Gamma _{r}+{\frac {1}{\tau _{7/2}}}\right)\mathrm {d} t}$

мит: ${\displaystyle \tau _{7/2}={\frac {120{\textrm {ps}}}{\ln {2}}}}$

Отсюда получается экспоненциальный случай:

${\displaystyle N_{a}(t)=N_{a_{0}}\cdot e^{\left({-(\Gamma _{r}+{\frac {1}{\tau _{7/2}}})t}\right)}}$

Для общего количества ядер в статическом состоянии (c) следует:

${\displaystyle N_{c}(t)=\Gamma _{r}\int \limits _{0}^{t}N_{a}(t)\mathrm {d} t=N_{0}{\frac {\Gamma _{r}\tau _{7/2}}{\Gamma _{r}\tau _{7/2}+1}}\left(1-e^{-(\Gamma _{r}+{\frac {1}{\tau _{7/2}}})t}\right)}$

Начальные вероятности занятости относятся к статическим и динамическим средам:${\displaystyle \rho }$

${\displaystyle \rho _{stat}={\frac {\Gamma _{r}\tau _{7/2}}{\Gamma _{r}\tau _{7/2}+1}}}$

${\displaystyle \rho _{dyn}={\frac {1}{\Gamma _{r}\tau _{7/2}+1}}}$

Общая теория [ править ]

Общий γ-γ-каскад со временем жизни промежуточного состояния.${\displaystyle \tau _{N}}$

В общей теории перехода дается:${\displaystyle M_{i}\rightarrow M_{f}}$

${\displaystyle W(M_{i}\rightarrow M_{f})=\left|\sum _{M}\langle M_{f}|{\mathcal {H}}_{2}|M\rangle \langle M|{\mathcal {H}}_{1}|M_{i}\rangle \right|^{2}}$

${\displaystyle W({\vec {k}}_{1},{\vec {k}}_{2})=\sum _{M_{i},M_{f},\sigma _{1},\sigma _{2}}\left|\sum _{M}\langle M_{f}|{\mathcal {H}}_{2}|M\rangle \langle M|{\mathcal {H}}_{1}|M_{i}\rangle \right|^{2}}$

${\displaystyle W({\vec {k}}_{1},{\vec {k}}_{2})=W(\Theta )=\sum _{k_{gerade}}^{k_{max}}A_{k}(1)A_{k}(2)P_{k}(\cos {\Theta })}$

${\displaystyle 0\leq k\leq }$ Минимальный фон ${\displaystyle (2I,l_{1}+l_{1}',l_{2}+l_{2}')}$

${\displaystyle W(\Theta ,t)=\sum _{k=2,4}A_{kk}P_{k}(\cos {\Theta })}$

${\displaystyle |M_{a}\rangle \rightarrow \Lambda (t)|M_{a}=\sum _{M_{b}}|M_{b}\rangle \langle M_{b}|\Lambda (t)|M_{a}\rangle }$

${\displaystyle W({\vec {k}}_{1},{\vec {k}}_{2},t)=\sum _{M_{i},M_{f},\sigma _{1},\sigma _{2}}\left|\sum _{M_{a}}\langle M_{f}|{\mathcal {H}}_{2}\Lambda (t)|M_{a}\rangle \langle M_{a}|{\mathcal {H}}_{1}|M_{i}\rangle \right|^{2}=\langle \rho ({\vec {k}}_{2})\rangle _{t}}$

${\displaystyle W({\vec {k}}_{1},{\vec {k}}_{2},t)=\sum _{k_{1},k_{2},N_{1},N_{2}}A_{k_{1}}(1)A_{k_{2}}(2){\frac {1}{\sqrt {(2k_{1}+1)(2k_{2}+1)}}}\times Y_{k_{1}}^{N_{1}}(\Theta _{1},\Phi _{1})\cdot Y_{k_{2}}^{N_{2}}(\Theta _{2},\Phi _{2})G_{k_{1}k_{2}}^{N_{1}N_{2}}(t)}$

с:

${\displaystyle G_{k_{1}k_{2}}^{N_{1}N_{2}}=\sum _{M_{a},M_{b}}(-1)^{2I+M_{a}+M_{b}}{\sqrt {(2k_{1}+1)(2k_{2}+)}}\times \langle M_{b}|\Lambda (t)|M_{a}\rangle \langle M_{b}'|\Lambda (t)|M_{a}'\rangle ^{*}\times {\begin{pmatrix}I&I&k_{1}\\M_{a}'&-M_{a}&N_{1}\end{pmatrix}}{\begin{pmatrix}I&I&k_{2}\\M_{b}'&-M_{b}&N_{2}\end{pmatrix}}}$

Ссылки [ править ]