В 1852 году сделался ассистентом профессора Людвига Юлиуса Будге в Бонне и получил Монтионовскую премию от Парижской академии наук за свои исследования о питании нервных волокон и их связи с нервными центрами. В 1856 году получил эту премию вторично.
Работы Валлера посвящены преимущественно нервной физиологии. Он ввёл некоторые новые методы исследования в неврологии.