Образована 24 октября 2017 года в результате административной реформы местных самоуправлений Эстонии путём слияния волостей Вазалемма, Кейла, Падизе и города Палдиски[1].
Волость Ляэне-Харью расположена на берегу Финского залива. На востоке граничит с волостью Харку и городом Кейла, на юге и юго-востоке — с волостью Сауэ, на западе — с волостью Ляэне-Нигула. Волости Ляэне-Харью принадлежат острова Суур-Пакри и Вяйке-Пакри и 6 маленьких островков между ними. Волость имеет прибрежную линию длиной почти в 100 километров на берегах заливов Лохусалу, Лахепере, Пакри, Кейбу и пролива Курксе. Самыми известными пляжами являются песчаные пляжи Кейла-Йоа, Меремыйза, Лохусалу, Лауласмаа, Клоогаранна, Леэтсе, Кейбу и Алликлепа. Особенную ценность прибрежным районам волости дают леса с преобладанием деревьев хвойных пород[1][2].
Административным центром волости является город Палдиски, волостные пункты обслуживания находятся также в бывших волостных управах в Кейла, Падизе и Вазалемма.
Площадь самоуправления — 644 км². По площади волость Ляэне-Харью 2-я в уезде Харьюмаа и 28-е самоуправление во всей Эстонии[1].
Cамые большие реки волости: Кейла, Вазалемма и Вихтерпалу. На юге посёлка Клоога находится богатое рыбой и пригодное для купания озеро Клоога; в посёлке Румму находится привлекательный туристический объект — карьер (искусственное озеро) Румму, а в деревне Хату — расположенное посередине болота озеро с песчаными берегами Тянавъярв.
На территории волости находятся природные парки Тюрисалу[эст.], Лауласмаа[эст.], Ныва[эст.], Пакри[эст.] и Ляэнемаа Суурсоо[эст.]. Из охраняемых государством природных объектов представляют особый интерес водопад Кейла, водный каскад Треппоя[эст.] и мызные парки Кейла-Йоа, Вазалемма и Охту[2].