Первый в мире групповой космический полёт. Одновременно с «Востоком-3» в космосе находился космический корабль «Восток-4», который пилотировал космонавт Павел Попович. В полёте поддерживалась радиосвязь между кораблями и Землёй. Телевизионные изображения космонавтов, передававшиеся с космических кораблей, впервые транслировались по телевизионной сети СССР и Интервидения[1]. В полёте космонавты освобождались от катапультируемых кресел и свободно плавали в кабине в условиях невесомости; проводились медико-биологические эксперименты. Одной из задач совместного полёта двух кораблей был военный эксперимент по программе создания перехватчика спутников, при этом «Восток-3» играл роль цели, а запущенный вслед ему «Восток-4» — перехватчика[2].
Во время полёта Николаев и Попович исполнили по радиосвязи песню «Четырнадцать минут до старта», а Никита Сергеевич Хрущёв процитировал строчку из этой же песни в своей поздравительной речи с трибуны Мавзолея[3][4].
Был установлен новый рекорд продолжительности полёта — 94 часа 22 минуты. Кроме того, результаты полёта «Востока-3» и «Востока-4» показали принципиальную возможность осуществления пилотируемого облёта Луны и полёта на Луну, о чём заявил академик АН СССР А. А. Благонравов[5].