Заложена 9 февраля 1959 года на стапеле цеха № 50 Северного машиностроительного предприятия. Спущена на воду 6 августа 1960 года. С 15 августа по 21 ноября 1960 года на лодке были проведены швартовные испытания оборудования и механизмов. Заводские ходовые испытания проводились в период с 22 по 27 ноября 1960 года. Государственные испытания проходили с 27 ноября по 24 декабря 1960 года. 24 декабря 1960 года Государственная комиссия подписала акт о завершении государственных испытаний ПЛАРБ «К-33».
Включена в состав Северного флота 6 июня 1961 года, зачислена в состав 31-й дивизии подводных лодок с местом базирования в Западной Лице. Первым командиром ПЛАРБ «К-33» был назначен капитан 2 ранга Юшков В. В.
В 1961 году лодка отрабатывала задачи боевой подготовки, совершив шесть выходов и пройдя 2235 морских миль в надводном положении и 9611 морских миль в подводном. В декабре 1961 года совершила подлёдный поход, выполнив всплытие во льдах севернее острова Новая Земля.
С 6 ноября 1962 года по 29 декабря 1964 года ПЛАРБ «К-33» проходила текущий ремонт на судоремонтном заводе«Звездочка»[1]. При прохождении ремонта лодка была модернизирована по проекту 658М. 11 апреля 1963 года на стоящей в ремонте субмарине произошёл пожар, возникший при проведении работ по демонтажу листов обшивки рубки и ракетных шахт. Пожар был ликвидирован подачей воды с ПЛА «К-3», ПЛАРБ «К-33», МБ «Руслан», при участии пожарной команды береговой базы. По утверждению моряков с финского грузового судна «Финнклиппер», 12 апреля 1963 года К-33 столкнулась с их судном на севере пролива Каттегат[2].
В феврале—марте 1965 года ПЛАРБ «К-33» была переведена в состав 31-й дивизии 12-й эскадры [подводных лодок с местом базирования в Ягельной губе. В том же 1965 году на лодке была обнаружена газовая неплотность ТВЭЛов, при устранении данной неисправности была произведена перезагрузка активных зон реакторов.
В сентябре 1967 года ПЛАРБ «К-33» первой произвела залп полным боекомплектом баллистических ракет Р-21.