Лиссабонские библиотеки, как и весь город, понесли большие потери в результате катастрофического землетрясения 1755 года. Через 40 с лишним лет — 29 февраля 1796 года — был издан августейший декрет королевы Марии I об учреждении «Публичной библиотеки королевского двора» (порт. Real Biblioteca Pública da Corte)[2]. Библиотека была сформирована за счёт фондов «Библиотеки королевского цензурного стола» (Biblioteca da Real Mesa Censória), которая была основана в 1768 г.
Новооснованная библиотека расположилась на площади Праса-ду-Комерсио, а её фонды со дня открытия были предназначены для общего публичного доступа, не ограничиваясь только кругом учёных. Спасаясь от нашествия Наполеона I в 1807 году, королевский двор забрал с собой в Рио-де-Жанейро и Королевскую библиотеку, которая впоследствии стала основой Национальной библиотеки Бразилии. Когда же в 1821 году королевский двор возвращался в Лиссабон, то взял с собой лишь небольшую часть библиотеки, так называемую «библиотеку Ажуда», что с 1880 года находится во Дворце Ажуда и сейчас входит в состав Национальной библиотеки, хоть и остаётся самостоятельной коллекцией.
В 1805 г. вступил в действие закон об обязательном экземпляре, что значительно ускорило рост фондов библиотеки. После Мигелистских войн (1832—1834) и роспуска религиозных орденов, богатые монастырские библиотеки стали собственностью государства.
В 1836 году из-за нехватки помещений Публичная библиотека королевского двора переехала в квартал Шьяду (Chiado), где расположилась в помещениях Городского монастыря Святого Франциска (Convento de São Francisco da Cidade), который сильно пострадал во время землетрясения 1755 года и был лишь частично отстроен. Вместе с переездом библиотека сменила название — и стала называться Национальной библиотекой Португалии.
В 1910 была провозглашена Первая Португальская республика — и библиотека пополнилась новыми фондами распущенных религиозных организаций.
В 1956 году, из-за нехватки места для новых поступлений, было принято решение о переезде библиотеки в кампус Лиссабонского университета. 1958 году, по проекту архитектора Порфириу Пардал Монтейру (в соавторстве с Салазаром), началось строительство нового библиотечного помещения. В 1969 г. состоялось официальное открытие нового здания библиотеки.