Магнитные материалы с сильным спин-орбитальным взаимодействием , такие как: LaFeAsO, [1] [2] PrFe 4 P 12 , [3] [4] YbRu 2 Ge 2 , [5] UO 2 , [6] [7] [8 ] [9] [10] NpO 2 , [11] [12] [13] Ce 1 − x La x B 6 , [14] URu 2 Si 2 [15] [16] [17] [18] [19]и многие другие соединения, как обнаружено, имеют магнитное упорядочение, состоящее из мультиполей высокого ранга, например, четверных, октопольных и т. д. [20] Из-за сильной спин-орбитальной связи мультиполи автоматически вводятся в системы, когда квантовое число полного углового момента J больше 1/2. Если эти мультиполи связаны некоторыми механизмами обмена, эти мультиполи могут иметь некоторое упорядочение, как обычная проблема Гейзенберга со спином 1/2. За исключением мультиполярного упорядочения, многие явления скрытого порядка, как полагают, тесно связаны с мультиполярными взаимодействиями [11] [14] [15]
Расширение тензорного оператора
Основные понятия
Рассмотрим квантово-механическую систему с гильбертовым пространством, натянутым на , где - полный угловой момент и - его проекция на ось квантования. Тогда любые квантовые операторы можно представить с помощью базисного набора как матрица с размерностью . Следовательно, можно определитьматрицы, чтобы полностью расширить любой квантовый оператор в этом гильбертовом пространстве. Взяв в качестве примера J = 1/2, квантовый оператор A может быть разложен как
Очевидно, что матрицы: образуют базис в операторном пространстве. Любой квантовый оператор, определенный в этом Гильберте, может быть расширен наоператоры. Далее назовем эти матрицы супербазисом для выделения собственного базиса квантовых состояний. В частности, вышеупомянутая супероснова можно назвать переходным супербазисом, потому что он описывает переход между состояниями а также . На самом деле, это не единственная супер-основа, которая помогает. Мы также можем использовать матрицы Паули и единичную матрицу, чтобы сформировать супербазис
Поскольку свойства вращения следуют тем же правилам, что и тензор 1-го ранга кубических гармоник и единичная матрица следует тем же правилам, что и тензор ранга 0 , базисный набор можно назвать кубическим супербазисом. Другой широко используемый супербазис - сферический гармонический супербазис, который строится путем замены операторам подъема и опускания
Очередной раз, обладают теми же вращательными свойствами, что и тензоры сферических гармоник ранга 1 , поэтому он называется сферическим супербазисом.
Потому что атомные орбитали также описываются сферическими или кубическими гармоническими функциями, можно вообразить или визуализировать эти операторы, используя волновые функции атомных орбиталей, хотя они, по сути, являются матрицами, а не пространственными функциями.
Если мы распространим проблему на , нам понадобится 9 матриц, чтобы сформировать супербазис. Для супербазиса перехода имеем. Для кубического супербазиса имеем. Для сферического супербазиса имеем. В теории групп называются скалярным тензором или тензором ранга 0, называются дипольными или тензорами ранга 1, называются квадрупольными тензорами или тензорами второго ранга. [20]
Пример говорит нам, что для -мультиплетная задача, потребуется все звание тензорные операторы, образующие полный супербазис. Следовательно, дляВ системе ее матрица плотности должна иметь квадрупольные компоненты. Это причина, по которойзадача автоматически вводит в систему мультиполи высокого ранга [21] [22]
Формальные определения
Общее определение сферического гармонического супербазиса -мультиплетная задача может быть выражена как [20]
где круглые скобки обозначают символ 3-j ; K - ранг, в котором; Q - индекс проекции ранга K, который изменяется от −K до + K. Кубический гармонический супербазис, в котором все тензорные операторы эрмитовы, можно определить как
Тогда любой квантовый оператор определены в -мультиплетное гильбертово пространство может быть расширено как
где коэффициенты расширения могут быть получены путем взятия внутреннего продукта следа, например . По-видимому, можно произвести линейную комбинацию этих операторов, чтобы образовать новый супербазис, обладающий различной симметрией.
Описание мульти-биржи
Используя теорему сложения тензорных операторов, произведение тензора ранга n и тензора ранга m может порождать новый тензор с рангом n + m ~ | nm |. Следовательно, тензор высокого ранга может быть выражен как произведение тензоров низкого ранга. Это соглашение полезно для интерпретации терминов многополюсного обмена высокого ранга как процесса «множественного обмена» диполей (или псевдоспинов). Например, для сферических гармонических тензорных операторов оператора случай, у нас есть
В таком случае квадруполь-квадрупольное взаимодействие (см. Следующий раздел) можно рассматривать как двухступенчатое диполь-дипольное взаимодействие. Например,, поэтому одношаговый квадрупольный переход на месте теперь становится двухступенчатым дипольным переходом . Следовательно, появляются условия не только межсайтового обмена, но и внутрисайтового обмена (так называемый множественный обмен). Еслидаже больше, можно ожидать появления более сложных условий внутрисайтового обмена. Однако следует отметить, что это не разложение возмущений, а просто математический прием. Термины высокого ранга не обязательно меньше, чем термины низкого ранга. Во многих системах термины высокого ранга более важны, чем термины низкого ранга. [20]
Многополярные обменные взаимодействия
Существует четыре основных механизма, вызывающих обменные взаимодействия между двумя магнитными моментами в системе: [20] 1). Прямой обмен 2). РККИ 3). Суперобмен 4). Спин-решетка. Независимо от того, какое из них преобладает, общий вид обменного взаимодействия можно записать как [21]
где индексы сайта и - константа связи, связывающая два мультипольных момента а также . Сразу можно узнать, если ограничивается только 1, гамильтониан сводится к традиционной модели Гейзенберга.
Важной особенностью многополярного обменного гамильтониана является его анизотропия. [21] Значение константы связиобычно очень чувствительна к относительному углу между двумя мультиполями. В отличие от обычного гамильтониана только спинового обмена, где константы связи изотропны в однородной системе, сильно анизотропные атомные орбитали (вспомните формуволновые функции), связанные с магнитными моментами системы, неизбежно внесут огромную анизотропию даже в однородную систему. Это одна из основных причин того, что большинство мультиполярных порядков не коллинеарны.
Антиферромагнетизм мультиполярных моментов.
В отличие от магнитного спинового упорядочения, где антиферромагнетизм может быть определен путем переворота оси намагничивания двух соседних узлов из ферромагнитной конфигурации, переворот оси намагничивания мультиполя обычно не имеет смысла. Принимая момент, например, если перевернуть ось z, сделав вращение к оси Y просто ничего не меняет. Поэтому предлагаемое определение [21] антиферромагнитного мультиполярного упорядочения состоит в том, чтобы перевернуть их фазы на, т.е. . В этом отношении антиферромагнитное спиновое упорядочение является лишь частным случаем этого определения, т.е. изменение фазы дипольного момента эквивалентно переворачиванию его оси намагниченности. Что касается мультиполей высокого ранга, например, фактически становится вращение и для это даже не вращение.
Вычисление констант связи
Расчет многополярных обменных взаимодействий остается сложной задачей во многих аспектах. Хотя было много работ, основанных на подгонке модельных гамильтонианов экспериментом, предсказания констант связи, основанные на схемах из первых принципов, остаются недостаточными. В настоящее время реализованы два исследования, основанные на первопринципах, для изучения многополярных обменных взаимодействий. Раннее исследование было разработано в 80-х годах. Он основан на подходе среднего поля, который может значительно снизить сложность констант связи, индуцированных механизмом РККИ, поэтому многополярный обменный гамильтониан может быть описан всего несколькими неизвестными параметрами и может быть получен путем подгонки с данными эксперимента. [23] Позже, основополагающий подход к оценке неизвестных параметров получил дальнейшее развитие и получил хорошее согласие с некоторыми выбранными соединениями, например, момнпниктидами церия. [24] Другой подход, основанный на первых принципах, также был недавно предложен. [21] Он сопоставляет все константы связи, вызванные всеми механизмами статического обмена, с серией расчетов полной энергии методом DFT + U и получил согласие с диоксидом урана.
Рекомендации
- ^ Криккио, Франческо; Grånäs, Оскар; Нордстрем, Ларс (13 апреля 2010 г.). «Низкий спиновый момент из-за скрытого мультипольного порядка от спин-орбитального упорядочения в LaFeAsO». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 81 (14): 140403 (R). DOI : 10.1103 / Physrevb.81.140403 . ISSN 1098-0121 .
- ^ Gonnelli, RS; Дагеро, Д .; Tortello, M .; Умарино, Джорджия; Степанов В.А.; Kim, JS; Кремер, РК (29 мая 2009 г.). «Сосуществование двух параметров порядка и псевдощели в сверхпроводнике на основе железа LaFeAsO 1 − x F x ». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 79 (18): 184526. arXiv : 0807.3149 . DOI : 10.1103 / Physrevb.79.184526 . ISSN 1098-0121 .
- ^ Поцелуй, Аннамария; Курамото, Ёсио (15 сентября 2005 г.). «О происхождении многоупорядоченных фаз в PrFe 4 P 12 ». Журнал Физического общества Японии . Физическое общество Японии. 74 (9): 2530–2537. arXiv : cond-mat / 0504014 . DOI : 10,1143 / jpsj.74.2530 . ISSN 0031-9015 .
- ^ Сато, Хидеказу; Сакакибара, Тоширо; Таяма, Такаши; Онимару, Такахиро; Сугавара, Хитоши; Сато, Хидеюки (15 июня 2007 г.). "Исследование намагниченности с угловым разрешением многополюсного упорядочения в PrFe 4 P 12 ". Журнал Физического общества Японии . Физическое общество Японии. 76 (6): 064701. DOI : 10.1143 / jpsj.76.064701 . ISSN 0031-9015 .
- ^ Такимото, Тэцуя; Талмайер, Питер (8 января 2008 г.). «Теория индуцированного квадрупольного порядка в тетрагональном YbRu 2 Ge 2 ». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 77 (4): 045105. arXiv : 0708.2872 . DOI : 10.1103 / Physrevb.77.045105 . ISSN 1098-0121 .
- ^ Пи, Шу-Тин; Нангунери, Равиндра; Саврасов, Сергей (20 февраля 2014 г.). «Расчет многополярных обменных взаимодействий в спин-орбитальных связанных системах». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 112 (7): 077203. arXiv : 1308.1488 . DOI : 10.1103 / physrevlett.112.077203 . ISSN 0031-9007 .
- ^ Джанноцци, Паоло; Эрдеш, Пол (1987). «Теоретический анализ 3-k магнитной структуры и искажения диоксида урана». Журнал магнетизма и магнитных материалов . Elsevier BV. 67 (1): 75–87. DOI : 10.1016 / 0304-8853 (87) 90722-0 . ISSN 0304-8853 .
- ^ Миронов ВС; Чиботару, LF; Ceulemans, А (2003). «Фазовый переход первого порядка в UO 2 : взаимодействие суперобменного взаимодействия 5f 2 –5f 2 и эффекта Яна – Теллера». Успехи квантовой химии . 44 . Эльзевир. С. 599–616. DOI : 10.1016 / s0065-3276 (03) 44040-9 . ISBN 978-0-12-034844-2. ISSN 0065-3276 .
- ^ Carretta, S .; Santini, P .; Caciuffo, R .; Аморетти, Г. (11 октября 2010 г.). «Квадрупольные волны в диоксиде урана». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 105 (16): 167201. DOI : 10,1103 / physrevlett.105.167201 . ISSN 0031-9007 .
- ^ Caciuffo, R .; Santini, P .; Carretta, S .; Amoretti, G .; Hiess, A .; Magnani, N .; Regnault, L.-P .; Lander, GH (6 сентября 2011 г.). «Многополярная, магнитная и колебательная динамика решетки в низкотемпературной фазе диоксида урана». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 84 (10): 104409. arXiv : 1312.5113 . DOI : 10.1103 / Physrevb.84.104409 . ISSN 1098-0121 .
- ^ а б Santini, P .; Аморетти, Г. (4 сентября 2000 г.). «Магнитно-октупольный порядок в диоксиде нептуния?». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 85 (10): 2188–2191. DOI : 10.1103 / physrevlett.85.2188 . ISSN 0031-9007 .
- ^ Santini, P .; Carretta, S .; Magnani, N .; Amoretti, G .; Качуффо, Р. (14 ноября 2006 г.). «Скрытый порядок и низкоэнергетические возбуждения в NpO 2 ». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 97 (20): 207203. DOI : 10,1103 / physrevlett.97.207203 . ISSN 0031-9007 .
- ^ Кубо, Кацунори; Хотта, Такаши (29 апреля 2005 г.). «Микроскопическая теория мультипольного упорядочения в NpO 2 ». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 71 (14): 140404 (R). arXiv : cond-mat / 0409116 . DOI : 10.1103 / Physrevb.71.140404 . ISSN 1098-0121 .
- ^ а б Mannix, D .; Tanaka, Y .; Carbone, D .; Bernhoeft, N .; Куний, С. (8 сентября 2005 г.). «Разделение параметров порядка в Ce 0,7 La 0,3 B 6 : 4f октополь и 5d дипольный магнитный порядок». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 95 (11): 117206. DOI : 10,1103 / physrevlett.95.117206 . ISSN 0031-9007 .
- ^ а б Chandra, P .; Coleman, P .; Mydosh, JA; Трипати, В. (2002). «Скрытый орбитальный порядок в тяжелом фермионном металле URu 2 Si 2 ». Природа . Springer Nature. 417 (6891): 831–834. arXiv : cond-mat / 0205003 . DOI : 10,1038 / природа00795 . ISSN 0028-0836 .
- ^ Криккио, Франческо; Бултмарк, Фредрик; Grånäs, Оскар; Нордстрем, Ларс (1 августа 2009 г.). «Странствующие магнитные мультипольные моменты пятого ранга как скрытый порядок в URu 2 Si 2 ». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 103 (10): 107202. arXiv : 0904.3883 . DOI : 10.1103 / physrevlett.103.107202 . ISSN 0031-9007 .
- ^ Икеда, Хироаки; Судзуки, Мичи-То; Арита, Риотаро; Такимото, Тэцуя; Шибаучи, Такасада; Мацуда, Юдзи (3 июня 2012 г.). «Эмерджентный нематический порядок 5 ранга в URu 2 Si 2 ». Физика природы . ООО "Спрингер Сайенс энд Бизнес Медиа". 8 (7): 528–533. arXiv : 1204,4016 . DOI : 10.1038 / nphys2330 . ISSN 1745-2473 .
- ^ Поцелуй, Аннамария; Фазекас, Патрик (23 февраля 2005 г.). «Теория групп и октуполярный порядок в URu 2 Si 2 ». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 71 (5): 054415. arXiv : cond-mat / 0411029 . DOI : 10.1103 / Physrevb.71.054415 . ISSN 1098-0121 .
- ^ Рау, Джеффри Дж .; Ки, Хэ Ён (13 июня 2012 г.). «Скрытый и антиферромагнитный порядок как суперспин 5 ранга в URu 2 Si 2 ». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 85 (24): 245112. arXiv : 1203.1047 . DOI : 10.1103 / Physrevb.85.245112 . ISSN 1098-0121 .
- ^ а б в г д Сантини, Паоло; Карретта, Стефано; Аморетти, Джузеппе; Качуффо, Роберто; Маньяни, Никола; Лендер, Джерард Х. (2 июня 2009 г.). «Многополярные взаимодействия инф-электронных систем: парадигма диоксидов актинидов». Обзоры современной физики . Американское физическое общество (APS). 81 (2): 807–863. DOI : 10,1103 / revmodphys.81.807 . hdl : 11381/2293903 . ISSN 0034-6861 .
- ^ Б с д е е г ч I Пи, Шу-Тин; Нангунери, Равиндра; Саврасов, Сергей (20 февраля 2014 г.). «Расчет многополярных обменных взаимодействий в спин-орбитальных связанных системах». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 112 (7): 077203. arXiv : 1308.1488 . DOI : 10.1103 / physrevlett.112.077203 . ISSN 0031-9007 .
- ^ Пи, Шу-Тин; Нангунери, Равиндра; Саврасов, Сергей (31 июля 2014 г.). «Анизотропные мультиполярные обменные взаимодействия в системах с сильной спин-орбитальной связью». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 90 (4): 045148. arXiv : 1406.0221 . DOI : 10.1103 / Physrevb.90.045148 . ISSN 1098-0121 .
- ^ Симанн, Роберт; Купер, Бернард Р. (14 апреля 1980 г.). «Планарный механизм связи, объясняющий аномальные магнитные структуры в интерметаллидах церия и актинидов». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 44 (15): 1015–1019. DOI : 10.1103 / physrevlett.44.1015 . ISSN 0031-9007 .
- ^ Уиллс, Джон М .; Купер, Бернард Р. (1 августа 1990 г.). «Расчеты из первых принципов для модельного гамильтониана гибридизации легких актинидных соединений». Physical Review B . Американское физическое общество (APS). 42 (7): 4682–4693. DOI : 10.1103 / Physrevb.42.4682 . ISSN 0163-1829 .