Долгоживущий продукт деления

Долгоживущие продукты деления (LLFPs) радиоактивные материалы с длительным периодом полураспада (более 200000 лет) производства ядерного деления из урана и плутония . Из-за их стойкой радиотоксичности необходимо изолировать их от человека и биосферы и поместить в хранилища ядерных отходов на геологический период времени.

Эволюция радиоактивности в ядерных отходах [ править ]

Ядерное деление производит продукты деления , а также актиниды из ядерных топливных ядер , которые захватывают нейтроны , но не в состоянии деления и продукты активации от нейтронной активации реактора или окружающих среды материалов.

Краткосрочный [ править ]

Высокая краткосрочная Радиоактивность из отработанного ядерного топлива , в первую очередь от продуктов деления с коротким периодом полураспада . Радиоактивность в смеси продуктов деления в основном состоит из короткоживущих изотопов, таких как ¹³¹ I и ¹⁴⁰ Ba, примерно через четыре месяца ¹⁴¹ Ce, ⁹⁵ Zr / ⁹⁵ Nb и ⁸⁹ Sr составляют наибольшую долю, а примерно через два или три года наибольшую долю составляют изотопы. акцию принимают ¹⁴⁴ Ce / ¹⁴⁴ Pr, ¹⁰⁶ Ru / ¹⁰⁶ Rh и ¹⁴⁷Вечера. Обратите внимание, что в случае выброса радиоактивности из энергетического реактора или отработанного топлива, происходит выброс только некоторых элементов. В результате изотопная сигнатура радиоактивности сильно отличается от ядерной детонации на открытом воздухе, когда все продукты деления рассредоточены.

Средноживущие продукты деления [ править ]

Среднесрочные жили
продукты деления
Реквизит: Единица:	t _½ ( а )	Доходность ( % )	Q * ( кэВ )	βγ *
¹⁵⁵ евро	4,76	0,0803	252	βγ
⁸⁵ кр	10,76	0,2180	687	βγ
^113м кд	14.1	0,0008	316	β
⁹⁰ Sr	28,9	4,505	2826	β
¹³⁷ Cs	30,23	6,337	1176	β γ
^{121 м} Sn	43,9	0,00005	390	βγ
¹⁵¹ см	88,8	0,5314	77	β

После нескольких лет охлаждения большая часть радиоактивности исходит от продуктов деления цезий-137 и стронций-90 , каждый из которых образуется примерно в 6% делений и имеет период полураспада около 30 лет. Другие продукты деления с аналогичным периодом полураспада имеют гораздо более низкие выходы продуктов деления , более низкую энергию распада , а некоторые ( ¹⁵¹ Sm, ¹⁵⁵ Eu, ^113m Cd) также быстро разрушаются при захвате нейтронов.пока они все еще находятся в реакторе, поэтому не несут ответственности за более чем крошечную долю производства излучения в любое время. Таким образом, в период от нескольких лет до нескольких сот лет после использования, радиоактивность отработавшего топлива может быть смоделирована просто как экспоненциальное затухание от ¹³⁷ Cs и ⁹⁰ Sr. Они иногда называют средний сроком продуктов деления. ^[1]^[2]

Криптон-85 , третий по активности MLFP, представляет собой благородный газ, который может улетучиваться во время текущей ядерной переработки ; однако его инертность означает, что он не концентрируется в окружающей среде, а диффундирует до однородной низкой концентрации в атмосфере. Отработавшее топливо в США и некоторых других странах вряд ли будет переработано в течение нескольких десятилетий после использования, и к тому времени большая часть ⁸⁵ Kr разложится.

Актиниды [ править ]

Актиниды и продукты деления по периоду полураспада v т е
Актиниды ^[3] по цепочке распада				Период полураспада ( а )	Продукты деления из ²³⁵ U по доходности ^[4]
4 п	4 п +1	4 п +2	4 п +3		Продукты деления из ²³⁵ U по доходности ^[4]
4 п	4 п +1	4 п +2	4 п +3			4,5–7%	0,04–1,25%	<0,001%
²²⁸ Ра^№				4–6 а	†		¹⁵⁵ Eu^þ
²⁴⁴ см^ƒ	²⁴¹ Pu^ƒ	²⁵⁰ кф	²²⁷ Ас^№	10–29 а		⁹⁰ Sr	⁸⁵ кр	^113м кд^þ
²³² U^ƒ		²³⁸ Pu^ƒ	²⁴³ см^ƒ	29–97 а		¹³⁷ Cs	¹⁵¹ см^þ	^{121 м} Sn
²⁴⁸ кн^[5]	²⁴⁹ Cf^ƒ	^242m Am^ƒ		141–351 а	Никакие продукты деления не имеют период полураспада в диапазоне 100–210 тыс. Лет.
	²⁴¹ Am^ƒ		²⁵¹ Cf^ƒ^[6]	430–900 а
		²²⁶ Ra^№	²⁴⁷ Bk	1,3–1,6 тыс. Лет назад
²⁴⁰ Pu	²²⁹ Чт	²⁴⁶ см^ƒ	²⁴³ Am^ƒ	4,7–7,4 тыс. Лет
	²⁴⁵ см^ƒ	²⁵⁰ см		8,3–8,5 тыс. Лет
			²³⁹ Pu^ƒ	24,1 тыс. Лет назад
		²³⁰ Чт^№	²³¹ Па^№	32–76 тыс. Лет назад
²³⁶ Np^ƒ	²³³ U^ƒ	²³⁴ У^№		150–250 тыс. Лет назад	‡	⁹⁹ Tc^₡	¹²⁶ Sn
²⁴⁸ см		²⁴² Pu		327–375 тыс. Лет назад			⁷⁹ Se^₡
				1,53 млн лет		⁹³ Zr
	²³⁷ Np^ƒ			2,1–6,5 млн лет		¹³⁵ Cs^₡	¹⁰⁷ Pd
²³⁶ U			²⁴⁷ см^ƒ	15–24 млн лет			¹²⁹ I^₡
²⁴⁴ Pu				80 млн лет	... не более 15,7 млн лет ^[7]
²³² Чт^№		²³⁸ У^№	²³⁵ U^ƒ№	0,7–14,1 млрд лет	... не более 15,7 млн лет ^[7]
Легенда для верхнего индекса символов ₡ имеет тепловой захват нейтронов поперечного сечение в диапазоне 8-50 барн ƒ делящегося м метастабильного изомер № прежде всего в природе радиоактивных материалов (NORM) þ нейтронных яда (захват тепловых нейтронов поперечного сечения больше , чем 3k барн) † диапазон 4–97 a: Средноживущий продукт деления ‡ более 200 тыс. Лет назад : Долгоживущий продукт деления

После того, как ¹³⁷ Cs и ⁹⁰ Sr распадутся до низких уровней, основная часть радиоактивности отработавшего топлива происходит не от продуктов деления, а от актинидов , особенно плутония-239 (период полураспада 24 тыс. Лет ), плутония-240 (6,56 тыс. Лет), америция-241. (432 года), америций-243 (7,37 тыс. Лет), кюрий- 245 (8,50 тыс. Лет) и кюрий-246 (4,73 тыс. Лет). Их можно извлечь путем ядерной переработки (до или после распада ¹³⁷ Cs и ⁹⁰ Sr) и расщепить, что дает возможность значительно снизить радиоактивность отходов в масштабе времени примерно 10 ^3.до 10 ⁵ лет. ²³⁹ Pu может использоваться в качестве топлива в существующих тепловых реакторах , но некоторые второстепенные актиниды, такие как ²⁴¹ Am, а также неделящийся и менее плодородный изотоп плутония-242 , лучше разрушаются в быстрых реакторах , подкритических реакторах с ускорителем или термоядерном синтезе. реакторы .

Долгоживущие продукты деления [ править ]

В масштабах более 10 ⁵ лет продукты деления, в основном 99 Tc , снова составляют значительную долю оставшейся, хотя и более низкой радиоактивности, наряду с более долгоживущими актинидами, такими как нептуний-237 и плутоний-242 , если они не были уничтожены.

Наиболее распространенные долгоживущие продукты деления имеют полную энергию распада около 100–300 кэВ, только часть которой появляется в бета-частице; остальное теряется нейтрино , которое не действует. Напротив, актиниды подвергаются множественным альфа-распадам , каждый с энергией распада около 4–5 МэВ.

Только семь продуктов деления имеют длительные периоды полураспада, и они намного превышают 30 лет, в диапазоне от 200 000 до 16 миллионов лет. Они известны как долгоживущие продукты деления (LLFP). Три имеют относительно высокую урожайность около 6%, тогда как остальные имеют гораздо более низкую урожайность. (В этот список из семи не включены изотопы с очень медленным распадом и периодом полураспада, превышающие возраст Вселенной, которые эффективно стабильны и уже обнаружены в природе, а также несколько нуклидов, таких как технеций- 98 и самарий- 146, которые: затененные «от бета-распада и могут возникать только как прямые продукты деления, а не как продукты бета-распада более богатых нейтронами исходных продуктов деления. Затененные продукты деления имеют выходы порядка одной миллионной от йода-129.)

7 долгоживущих продуктов деления [ править ]

v
т
е
Долгоживущие продукты деления
Нуклид	т 1 / 2	Урожай	Энергия распада ^{[a 1]}	Режим распада
	( Ма )	(%) ^{[a 2]}	( кэВ )
99 Тс	0,211	6,1385	294	β
126 Sn	0,230	0,1084	4050 ^{[a 3]}	β γ
79 Se	0,327	0,0447	151	β
93 Zr	1,53	5,4575	91	βγ
135 Cs	2.3	6.9110 ^{[a 4]}	269	β
107 Pd	6.5	1,2499	33	β
129 Я	15,7	0,8410	194	βγ
^ Энергия распада делится между β, нейтрино и γ, если таковые имеются. ^ За 65 делений тепловыми нейтронами U-235 и 35 делений Pu-239. ^ Имеет энергию распада 380 кэВ, но продукт распада Sb-126 имеет энергию распада 3,67 МэВ. ^ Ниже в тепловом реакторе, потому что предшественник поглощает нейтроны.

Первые три имеют одинаковый период полураспада - от 200 до 300 тысяч лет; последние четыре имеют более длительный период полураспада, составляющий миллионы лет.

Технеций-99 производит наибольшее количество радиоактивности LLFP. Он испускает бета-частицы от низкой до средней энергии, но не испускает гамма-лучи , поэтому имеет небольшую опасность при внешнем воздействии, но только при проглатывании. Однако химический состав технеция позволяет ему образовывать анионы ( пертехнетат , TcO ₄^- ), которые относительно подвижны в окружающей среде.
Олово-126 имеет большую энергию распада (из-за следующего за ним продукта распада с коротким периодом полураспада ) и является единственным LLFP, который испускает энергичное гамма-излучение , которое представляет опасность внешнего воздействия. Однако этот изотоп образуется в очень малых количествах при делении тепловыми нейтронами , поэтому энергия в единицу времени из ¹²⁶ Sn составляет всего около 5% от ⁹⁹ Tc для деления U-235, или на 20% для 65%. U-235 + 35% Pu-239. Быстрое деление может привести к более высоким выходам. Олово - это инертный металл, который мало подвижен в окружающей среде, что снижает риски для здоровья от его излучения.
Селен-79 производится с низким выходом и излучает лишь слабое излучение. Его энергия распада в единицу времени должна составлять всего около 0,2% от энергии Tc-99.
Цирконий-93 производится с относительно высоким выходом около 6%, но его распад в 7,5 раз медленнее, чем у Tc-99, а его энергия распада всего на 30% меньше; поэтому его выработка энергии изначально составляет всего 4% от Tc-99, хотя эта доля будет увеличиваться по мере распада Tc-99. ⁹³ Zr действительно производит гамма-излучение, но с очень низкой энергией, а цирконий относительно инертен в окружающей среде.
Предшественник цезия-135 , ксенон-135 , производится с высокой скоростью более 6% делений, но он является чрезвычайно мощным поглотителем тепловых нейтронов ( нейтронный яд ), так что большая часть его превращается в почти стабильный ксенон-136. прежде, чем он сможет распасться на цезий-135. Если 90% ¹³⁵ Xe разрушается, тогда энергия распада оставшихся ¹³⁵ Cs в единицу времени изначально будет только примерно на 1% больше, чем у ⁹⁹ Tc. В быстром реакторе может быть уничтожено меньше Xe-135.
135 Cs - единственный щелочной или электроположительныйLLFP; напротив, все основные среднеактивные продукты деления и второстепенные актиниды, кроме нептуния, являются щелочными и имеют тенденцию оставаться вместе во время переработки; при многих методах переработки, таких как солевой раствор или улетучивание соли, ¹³⁵ Cs также останется в этой группе, хотя некоторые методы, такие как высокотемпературное улетучивание, могут разделить его. Часто щелочные отходы остекловываются с образованием высокоактивных отходов , которые будут включать ¹³⁵ Cs.
Цезий деления содержит не только ¹³⁵ Cs, но также стабильный, но поглощающий нейтроны ¹³³ Cs (который тратит нейтроны и образует 134 Csкоторый является радиоактивным с периодом полураспада 2 года), а также обычным продуктом деления 137 Cs, который не поглощает нейтроны, но является высокорадиоактивным, что делает обращение с ним более опасным и сложным; по всем этим причинам трансмутационное избавление от ¹³⁵ Cs было бы более трудным.
Палладий-107 имеет очень длительный период полураспада, низкий выход (хотя выход деления плутония выше, чем выход деления урана-235 ) и очень слабое излучение. Его первоначальный вклад в излучение LLFP должен составлять только одну часть из 10000 для деления ²³⁵ U или 2000 для 65% ²³⁵ U + 35% ²³⁹ Pu. Палладий - благородный металл и чрезвычайно инертный.
У йода-129 самый длительный период полураспада , 15,7 миллионов лет, и из-за его более высокого периода полураспада, более низкой фракции деления и энергии распада он производит лишь около 1% интенсивности радиоактивности, равной ⁹⁹ Tc. Однако радиоактивный йод представляет собой непропорциональную биологическую опасность, поскольку щитовидная железа концентрирует йод. ¹²⁹ I имеет период полураспада почти в миллиард раз больше, чем его более опасный сестринский изотоп ¹³¹ I; следовательно, с более коротким периодом полураспада и более высокой энергией распада ¹³¹ I примерно в миллиард раз более радиоактивен, чем более долгоживущий ¹²⁹ I.

Сравнение радиоактивности LLFP [ править ]

В целом, остальные шесть LLFP в отработавшем топливе теплового реактора первоначально выделяют лишь немногим более 10% энергии в единицу времени, чем Tc-99 для деления U-235, или 25% столько же для 65% -ного U-235. + 35% Pu-239. Примерно через 1000 лет после использования топлива радиоактивность среднеактивных продуктов деления Cs-137 и Sr-90 падает ниже уровня радиоактивности Tc-99 или LLFP в целом. (Актиниды, если их не удалить, будут излучать больше радиоактивности, чем любой другой на данный момент.) Примерно через 1 миллион лет радиоактивность Tc-99 упадет ниже, чем у Zr-93, хотя неподвижность последнего означает, что он, вероятно, все еще остается меньшая опасность. Примерно к 3 миллионам лет энергия распада Zr-93 станет ниже, чем у I-129.

Ядерная трансмутация рассматривается как метод утилизации, главным образом, для Tc-99 и I-129 , поскольку они оба представляют собой самые большие и имеют биологически опасные наибольшие захвата нейтронов поперечные сечения , хотя трансмутация по - прежнему медленно по сравнению с делением актинидов в реакторе. Трансмутация также рассматривалась для Cs-135, но почти наверняка не имеет смысла для других LLFP.

Ссылки [ править ]

^ Ядерные отходы: технологии разделения и трансмутации . Национальная академия прессы. 1996. ISBN. 978-0-309-05226-9.
^ Зерриффи, Хишам; Махиджани, Энни (май 2000 г.). «Игра ядерной алхимии: оценка трансмутации как стратегия обращения с ядерными отходами» . Институт энергетики и экологических исследований .
^ Плюс радий (элемент 88). Хотя на самом деле он является субактинидом, он непосредственно предшествует актинию (89) и следует за трехэлементным промежутком нестабильности после полония (84), где нет нуклидов с периодом полураспада не менее четырех лет (самый долгоживущий нуклид в промежутке - радон-222 с периодом полураспада менее четырех суток ). Самый долгоживущий изотоп радия, 1600 лет, поэтому заслуживает включения этого элемента в этот список.
^ В частности, отделения U-235 тепловыми нейтронами , например, в типичном ядерном реакторе .
^ Milsted, J .; Фридман, AM; Стивенс, CM (1965). «Альфа-период полураспада берклия-247; новый долгоживущий изомер берклия-248». Ядерная физика . 71 (2): 299. Bibcode : 1965NucPh..71..299M . DOI : 10.1016 / 0029-5582 (65) 90719-4 .
«Изотопные анализы выявили вид с массой 248 в постоянной численности в трех образцах, проанализированных в течение примерно 10 месяцев. Это было приписано изомеру Bk ²⁴⁸ с периодом полураспада более 9 [лет]. Рост Cf не наблюдался. ²⁴⁸ , и нижний предел для β ^- периода полураспада может быть установлен на уровне примерно 10 ⁴ [лет]. Альфа-активность, связанная с новым изомером, не обнаружена; период полураспада альфа, вероятно, превышает 300 [лет] ]. "
^ Это самый тяжелый нуклид с периодом полураспада не менее четырех лет до " моря нестабильности ".
^ Исключая " классически стабильные " нуклиды с периодом полураспада, значительно превышающим²³² Th; например, в то время как^113m Cd имеет период полураспада всего четырнадцать лет, период полураспада¹¹³ Cd составляет почти восемь квадриллионов лет.

[8] Энергия распада делится между β, нейтрино и γ, если таковые имеются.

[9] За 65 делений тепловыми нейтронами U-235 и 35 делений Pu-239.

[10] Имеет энергию распада 380 кэВ,
но продукт распада Sb-126 имеет энергию распада 3,67 МэВ.

[11] Ниже в тепловом реакторе, потому что предшественник поглощает нейтроны.

[1] Ядерные отходы: технологии разделения и трансмутации . Национальная академия прессы. 1996. ISBN. 978-0-309-05226-9.

[2] Зерриффи, Хишам; Махиджани, Энни (май 2000 г.). «Игра ядерной алхимии: оценка трансмутации как стратегия обращения с ядерными отходами» . Институт энергетики и экологических исследований .

[3] Плюс радий (элемент 88). Хотя на самом деле он является субактинидом, он непосредственно предшествует актинию (89) и следует за трехэлементным промежутком нестабильности после полония (84), где нет нуклидов с периодом полураспада не менее четырех лет (самый долгоживущий нуклид в промежутке - радон-222 с периодом полураспада менее четырех суток ). Самый долгоживущий изотоп радия, 1600 лет, поэтому заслуживает включения этого элемента в этот список.

[4] ^ В частности, отделения U-235 тепловыми нейтронами , например, в типичном ядерном реакторе .

[5] Milsted, J .; Фридман, AM; Стивенс, CM (1965). «Альфа-период полураспада берклия-247; новый долгоживущий изомер берклия-248». Ядерная физика . 71 (2): 299. Bibcode : 1965NucPh..71..299M . DOI : 10.1016 / 0029-5582 (65) 90719-4 .
«Изотопные анализы выявили вид с массой 248 в постоянной численности в трех образцах, проанализированных в течение примерно 10 месяцев. Это было приписано изомеру Bk ²⁴⁸ с периодом полураспада более 9 [лет]. Рост Cf не наблюдался. ²⁴⁸ , и нижний предел для β ^- периода полураспада может быть установлен на уровне примерно 10 ⁴ [лет]. Альфа-активность, связанная с новым изомером, не обнаружена; период полураспада альфа, вероятно, превышает 300 [лет] ]. "

[6] Это самый тяжелый нуклид с периодом полураспада не менее четырех лет до " моря нестабильности ".

[7] Исключая " классически стабильные " нуклиды с периодом полураспада, значительно превышающим²³² Th; например, в то время как^113m Cd имеет период полураспада всего четырнадцать лет, период полураспада¹¹³ Cd составляет почти восемь квадриллионов лет.

[1]