Двухфотонная фотоэлектронная спектроскопия

Импульс накачки с меньшей энергией фотовозбуждает электрон в основном состоянии или ВЗМО в более высокое возбужденное состояние . После временной задержки второй импульс более высокой энергии фотоэмиссирует возбужденный электрон в состояния свободных электронов выше уровня вакуума .

Времяразрешенный двухфотонный фотоэлектронный ( 2PPE ) спектроскопия является спектроскопией с временным разрешением методикой , которая используется для изучения электронной структуры и электронных возбуждений на поверхностях . ^[1]^[2] В методе используются фемтосекундные и пикосекундные лазерные импульсы , чтобы сначала фотовозбудить электрон. После временной задержки возбужденный электрон фотоэмиссирует в состояние свободного электрона вторым импульсом. Кинетическая энергия и угол вылета фотоэлектрона измеряются в анализаторе энергии электронов. Чтобы облегчить исследования путей заселения и релаксации возбуждения, это измерение выполняется с разными временными задержками.

Этот метод использовался для многих различных типов материалов для изучения разнообразного экзотического поведения электронов, включая отображение потенциальных состояний на металлических поверхностях ^[1]^[3] и динамику электронов на границах раздела молекул . ^[4]

Основы физики [ править ]

Конечная кинетическая энергия электрона может быть смоделирована следующим образом:

{\ displaystyle E _ {\ text {B}} = E _ {\ text {pump}} + E _ {\ text {probe}} - E _ {\ text {kin}} - \ Phi}

где E _B - энергия связи начального состояния, E _kin - кинетическая энергия фотоизлученного электрона, Φ - работа выхода рассматриваемого материала, а E _pump , E _probe - энергии фотонов лазерных импульсов, соответственно. Без временной задержки это уравнение является точным. Однако, поскольку задержка между насосом и зондомимпульсов увеличивается, возбужденный электрон может релаксировать по энергии. Следовательно, энергия фотоизлученного электрона понижается. При достаточно большой временной задержке между двумя импульсами электрон полностью расслабится и вернется в исходное состояние. Временные рамки, в которых происходит электронная релаксация, а также механизм релаксации (посредством вибронной связи или электронной связи ) представляют интерес для приложений функциональных устройств, таких как солнечные элементы и светодиоды .

Экспериментальная конфигурация [ править ]

Сначала лазерный импульс разделяется с помощью светоделителя на две разные лазерные линии. Одна лазерная линия используется для создания второй гармоники, придавая ей более высокую энергию фотона, которая будет служить пробным импульсом. Другая лазерная линия проходит через стадию задержки, которая позволяет экспериментатору изменять задержку между лазерными импульсами, падающими на образец.

Двухфотонная фотоэлектронная спектроскопия с временным разрешением обычно использует сочетание сверхбыстрой оптической технологии и компонентов сверхвысокого вакуума. Основным оптическим компонентом является сверхбыстрая (фемтосекундная) лазерная система, генерирующая импульсы в ближнем инфракрасном диапазоне. Нелинейная оптика используется для генерации энергии фотонов в видимом и ультрафиолетовом спектральном диапазоне. Обычно для фотоэмиссии электронов требуется ультрафиолетовое излучение. Чтобы обеспечить возможность проведения экспериментов с временным разрешением , необходимо использовать ступень задержки точной настройки, чтобы управлять временной задержкой между накачкой и зондирующим импульсом.

См. Также [ править ]

Фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением
Лазерная фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением
Сверхбыстрая лазерная спектроскопия
Спектроскопия с временным разрешением

Ссылки [ править ]

^ a b Вайнельт, Мартин (2002). «Двухфотонная фотоэмиссия с временным разрешением с металлических поверхностей». Журнал физики: конденсированное вещество . 14 (43): R1099 – R1141. DOI : 10.1088 / 0953-8984 / 14/43/202 . ISSN 0953-8984 .
^ Ueba, H .; Гумхальтер, Б. (01.01.2007). «Теория двухфотонной фотоэмиссионной спектроскопии поверхностей» . Прогресс в науке о поверхности . 82 (4–6): 193–223. DOI : 10.1016 / j.progsurf.2007.03.002 .
^ Fauster, Th .; Steinmann, W. (1995-01-01), Halevi, P. (ed.), "Двухфотонная фотоэмиссионная спектроскопия состояний изображения" , Photonic Probes of Surface , Electromagnetic Waves: Recent Developments in Research, Amsterdam: Elsevier, pp. . 347-411, DOI : 10.1016 / b978-0-444-82198-0.50015-1 , извлекаются 2020-07-07
^ Чжу, X.-Y. (2002-10-01). «ПЕРЕДАЧА ЭЛЕКТРОНОВ НА МОЛЕКУЛЬНО-МЕТАЛЛИЧЕСКИХ ИНТЕРФЕЙСАХ: Исследование двухфотонной фотоэмиссии» . Ежегодный обзор физической химии . 53 (1): 221–247. DOI : 10.1146 / annurev.physchem.53.082801.093725 . ISSN 0066-426X .

[Weinelt2002-1] Вайнельт, Мартин (2002). «Двухфотонная фотоэмиссия с временным разрешением с металлических поверхностей». Журнал физики: конденсированное вещество . 14 (43): R1099 – R1141. DOI : 10.1088 / 0953-8984 / 14/43/202 . ISSN 0953-8984 .

[2] Ueba, H .; Гумхальтер, Б. (01.01.2007). «Теория двухфотонной фотоэмиссионной спектроскопии поверхностей» . Прогресс в науке о поверхности . 82 (4–6): 193–223. DOI : 10.1016 / j.progsurf.2007.03.002 .

[3] Fauster, Th .; Steinmann, W. (1995-01-01), Halevi, P. (ed.), "Двухфотонная фотоэмиссионная спектроскопия состояний изображения" , Photonic Probes of Surface , Electromagnetic Waves: Recent Developments in Research, Amsterdam: Elsevier, pp. . 347-411, DOI : 10.1016 / b978-0-444-82198-0.50015-1 , извлекаются 2020-07-07

[4] Чжу, X.-Y. (2002-10-01). «ПЕРЕДАЧА ЭЛЕКТРОНОВ НА МОЛЕКУЛЬНО-МЕТАЛЛИЧЕСКИХ ИНТЕРФЕЙСАХ: Исследование двухфотонной фотоэмиссии» . Ежегодный обзор физической химии . 53 (1): 221–247. DOI : 10.1146 / annurev.physchem.53.082801.093725 . ISSN 0066-426X .

[1]