Из Википедии, бесплатной энциклопедии
Перейти к навигации Перейти к поиску
Схематический чертеж исследуемой системы с двумя металлическими контактами (левый и правый резервуары), молекулой (мостовой электронный уровень) и напряжением, приложенным между двумя контактами. Для обоих контактов предполагается широкополосный предел.
Слева : движущиеся электроны не обладают достаточной энергией, чтобы вызвать вибрацию. Может иметь место только упругое туннелирование.
В центре : при увеличении напряжения смещения выше V = E / e (где e - заряд электрона) бегущие электроны действительно обладают достаточной энергией для возбуждения вибрации с энергией E. Может иметь место неупругое туннелирование.
Справа : движущиеся электроны также могут возбуждать и впоследствии поглощать колебания, что приводит к упругому туннелированию второго порядка.

Неупругая электронно-туннельная спектроскопия ( IETS ) - экспериментальный инструмент для изучения колебаний молекулярных адсорбатов на оксидах металлов. Он дает колебательные спектры адсорбатов с высоким разрешением (<0,5 мэВ) и высокой чувствительностью (  для получения спектра требуется <10 13 молекул). [1] Дополнительным преимуществом является то, что также могут наблюдаться оптически запрещенные переходы. [2] В IETS оксидный слой с адсорбированными на нем молекулами помещается между двумя металлическими пластинами. Напряжение смещенияприменяется между двумя контактами. Энергетическая диаграмма устройства металл-оксид-металл при смещении показана на верхнем рисунке. Металлические контакты характеризуются постоянной плотностью состояний , заполненной до энергии Ферми . Предполагается, что металлы равны. Адсорбаты расположены на оксидном материале. Они представлены одним мостовым электронным уровнем, который представляет собой верхнюю пунктирную линию. Если изолятор достаточно тонкий, существует конечная вероятность того, что падающий электрон проходит через барьер. Поскольку энергия электрона этим процессом не изменяется, это упругий процесс. Это показано на левом рисунке.

Некоторые туннелирующие электроны могут терять энергию из-за возбуждения колебаний оксида или адсорбата. Эти неупругие процессы приводят к появлению второго туннельного пути, который дает дополнительный токовый вклад в туннельный ток. Поскольку падающий электрон должен иметь достаточно энергии для возбуждения этой вибрации, существует минимальная энергия, которая является началом этого (неупругого) процесса. Это показано на среднем рисунке, где нижняя пунктирная линия соответствует вибронному состоянию. Эта минимальная энергия для электрона соответствует минимальному напряжению смещения, которое является началом дополнительного вклада. Неупругий вклад в ток мал по сравнению с упругим туннельным током (~ 0,1%) и более отчетливо виден в виде пика во второй производной тока в напряжение смещения, как показано на нижнем рисунке.

Однако есть также важная поправка к упругой составляющей туннельного тока в начале. Это эффект второго порядка в связи электронов и колебаний, когда колебания испускаются и реабсорбируются, или наоборот. Это показано на верхнем рисунке справа. В зависимости от энергетических параметров системы эта поправка может быть отрицательной и может перевешивать положительный вклад неупругого тока, что приводит к провалу в спектре IETS. Это экспериментально подтверждено как в обычных IETS [3], так и в STM-IETS [4], а также предсказано теоретически. [5] Могут наблюдаться не только пики и провалы, но в зависимости от энергетических параметров также могут наблюдаться характеристики, подобные производным, как экспериментально [6]и теоретически. [7]

STM-IETS [ править ]

Изменение наклона зависимости тока от напряжения приводит к скачку первой производной и пику второй производной тока от напряжения.

Удерживая кончик сканирующего туннельного микроскопа (СТМ) в фиксированном положении над поверхностью и изменяя напряжение смещения, можно записать ВАХ. Этот метод называется сканирующей туннельной спектроскопией (СТС). Первая производная дает информацию о локальной плотности состояний (LDOS) подложки, предполагая, что острие имеет постоянную плотность состояний. Вторая производная дает информацию о колебаниях адсорбата, как в IETS, поэтому этот метод обычно называют STM-IETS. В этом случае роль изолирующего оксидного слоя играет зазор между острием и адсорбатом.

STM-IETS был впервые продемонстрирован Стипе, Резаи и Хо в 1998 году, через семнадцать лет после разработки STM. [8] Требования криогенных температур и чрезвычайной механической стабильности (механические колебания наконечника над адсорбатом должны иметь амплитуды в диапазоне пикометров или меньше) делают этот метод экспериментально сложным для реализации.

В последние годы были созданы молекулярные транспортные переходы с одной единственной молекулой между двумя электродами, иногда с дополнительным электродом затвора рядом с молекулой. [9] [10] [11] Преимущество этого метода по сравнению с STM-IETS состоит в том, что между обоими электродами и адсорбатом существует контакт, тогда как в STM-IETS всегда существует туннельный зазор между наконечником и адсорбатом. Недостатком этого метода является то, что экспериментально очень сложно создать и идентифицировать соединение с ровно одной молекулой между электродами.

Техника STM-IETS была распространена на спиновые возбуждения отдельного атома Андреасом Дж. Генрихом , Дж. А. Гуптой, К. Лутцем и Доном Эйглером в 2004 году в IBM Almaden. [12] В частности, они исследовали переходы между зеемановскими расщепленными состояниями атома Mn на различных поверхностях, проводящих поверхности, покрытые изолирующими тонкими пленками. Позже этот метод был применен для исследования атомных спиновых переходов спиновых цепочек Mn из 10 атомов, собранных один за другим, также в IBM Almaden в 2006 году командой под руководством Андреаса Дж. Генриха. [13] Результаты показали, что спиновая цепочка Mn является реализацией одномерной модели Гейзенберга.для S = 5/2 спинов. STM-IETS также использовался для измерения атомных спиновых переходов, расщепленных одноионной магнитной анизотропией отдельных атомов [14] [15] [16] и молекул. [17] Основной физический механизм, который позволяет туннельным электронам возбуждать атомные спиновые переходы, изучался несколькими авторами. [18] [19] [20] В то время как наиболее частый режим работы исследует спиновые возбуждения из основного состояния в возбужденные состояния, возможность вывести систему из равновесия и зондирующий переход между возбужденными состояниями, а также возможность управления также сообщалось о спиновой ориентации одиночных атомов со спин-поляризованными токами. [21] В случае связанных спиновых структур метод предоставляет информацию не только об энергиях спиновых возбуждений, но и об их разбросе по структуре, что позволяет отображать моды спиновых волн в спиновых цепочках наноинженерии. [22]

Ссылки [ править ]

  1. ^ Ланган, J; Хансма, П. (1975). «Можно ли измерить концентрацию поверхностных частиц с помощью неупругого электронного туннелирования? ☆». Наука о поверхности . 52 (1): 211–216. Bibcode : 1975SurSc..52..211L . DOI : 10.1016 / 0039-6028 (75) 90020-5 .
  2. ^ KW Hipps и U. Mazur (2001) Неупругая электронная туннельная спектроскопия, Справочник по колебательной спектроскопии , ISBN 978-0-471-98847-2 
  3. ^ Байман, А .; Hansma, P .; Каска, В. (1981). «Сдвиги и провалы в спектрах неупругого туннелирования электронов из-за среды туннельного перехода». Physical Review B . 24 (5): 2449. Bibcode : 1981PhRvB..24.2449B . DOI : 10.1103 / PhysRevB.24.2449 .
  4. ^ Hahn, J .; Lee, H .; Хо, В. (2000). «Электронный резонанс и симметрия в одиночном неупругом туннелировании электронов». Письма с физическим обзором . 85 (9): 1914–7. Bibcode : 2000PhRvL..85.1914H . DOI : 10.1103 / PhysRevLett.85.1914 . PMID 10970646 . 
  5. ^ Persson, B .; Баратов, А. (1987). «Неупругое туннелирование электронов из металлического острия: вклад резонансных процессов». Письма с физическим обзором . 59 (3): 339–342. Bibcode : 1987PhRvL..59..339P . DOI : 10.1103 / PhysRevLett.59.339 . PMID 10035735 . 
  6. ^ Ван, Вэньонг; Ли, Тахи; Крецшмар, Илона; Рид, Марк А. (2004). "Неупругая электронная туннельная спектроскопия самоорганизованного монослоя алканедитиола". Нано-буквы . 4 (4): 643. Bibcode : 2004NanoL ... 4..643W . DOI : 10.1021 / nl049870v .
  7. ^ Mii, Takashi; Тиходеев, Сергей; Уэба, Хирому (2003). «Спектральные особенности неупругого электронного транспорта через локализованное состояние». Physical Review B . 68 (20): 205406. Bibcode : 2003PhRvB..68t5406M . DOI : 10.1103 / PhysRevB.68.205406 .
  8. ^ Стипе, Британская Колумбия; Резаи, Массачусетс; Хо, W. (1998). "Колебательная спектроскопия и микроскопия одиночных молекул". Наука . 280 (5370): 1732–1735. Bibcode : 1998Sci ... 280.1732S . DOI : 10.1126 / science.280.5370.1732 . PMID 9624046 . 
  9. ^ Смит, RHM; Noat, Y .; Untiedt, C .; Lang, ND; Ван Хемерт, MC; Ван Руйтенбек, JM (2002). «Измерение проводимости молекулы водорода». Природа . 419 (6910): 906–9. arXiv : cond-mat / 0208407 . Bibcode : 2002Natur.419..906S . DOI : 10,1038 / природа01103 . PMID 12410305 . 
  10. ^ Пак, Дживун; Pasupathy, Abhay N .; Голдсмит, Йонас I .; Чанг, Конни; Yaish, Yuval; Петта, Джейсон Р .; Ринкоски, Мари; Сетна, Джеймс П .; и другие. (2002). «Кулоновская блокада и эффект Кондо в одноатомных транзисторах». Природа . 417 (6890): 722–5. Bibcode : 2002Natur.417..722P . DOI : 10,1038 / природа00791 . PMID 12066179 . 
  11. ^ Лян, Вэньцзе; Шорс, Мэтью П .; Бократ, Марк; Лонг, Джеффри Р .; Парк, Гонконг (2002). «Кондо-резонанс в одномолекулярном транзисторе». Природа . 417 (6890): 725–9. Bibcode : 2002Natur.417..725L . DOI : 10,1038 / природа00790 . PMID 12066180 . 
  12. ^ Генрих, AJ ; Gupta, JA; Лутц, КП; Эйглер, DM (2004-10-15). "Одноатомная спин-флип-спектроскопия". Наука . 306 (5695): 466–469. Bibcode : 2004Sci ... 306..466H . DOI : 10.1126 / science.1101077 . ISSN 0036-8075 . PMID 15358866 .  
  13. ^ Hirjibehedin, Сайрус Ф .; Lutz, Christopher P .; Генрих, Андреас Дж. (19 мая 2006 г.). «Спиновая связь в инженерных атомных структурах». Наука . 312 (5776): 1021–1024. Bibcode : 2006Sci ... 312.1021H . DOI : 10.1126 / science.1125398 . ISSN 0036-8075 . PMID 16574821 .  
  14. ^ Hirjibehedin, Сайрус Ф .; Линь, Чиунг-Юань; Отте, Александр Ф .; Тернес, Маркус; Lutz, Christopher P .; Джонс, Барбара А .; Генрих, Андреас Дж. (31 августа 2007 г.). «Большая магнитная анизотропия спина одного атома, встроенного в поверхностную молекулярную сеть» . Наука . 317 (5842): 1199–1203. Bibcode : 2007Sci ... 317.1199H . DOI : 10.1126 / science.1146110 . ISSN 0036-8075 . PMID 17761877 .  
  15. ^ Khajetoorians, Александр А .; Чилиан, Бруно; Вибе, Йенс; Шувалов, Сергей; Лечерманн, Франк; Визендангер, Роланд (28.10.2010). «Обнаружение возбуждения и намагничивания отдельных примесей в полупроводнике». Природа . 467 (7319): 1084–1087. Bibcode : 2010Natur.467.1084K . DOI : 10,1038 / природа09519 . ISSN 0028-0836 . PMID 20981095 .  
  16. ^ Рау, Илеана Г .; Бауманн, Сюзанна; Руспони, Стефано; Донати, Фабио; Степанов, Себастьян; Граньяниелло, Лука; Драйзер, Ян; Пьямонтезе, Синтия; Нолтинг, Фритхоф (2014-05-08). «Достижение предела магнитной анизотропии трехмерного атома металла». Наука . 344 (6187): 988–992. Bibcode : 2014Sci ... 344..988R . DOI : 10.1126 / science.1252841 . ISSN 0036-8075 . PMID 24812206 .  
  17. ^ Цукахара, Нориюки (2009-01-01). «Вызванное адсорбцией переключение магнитной анизотропии в одиночной молекуле фталоцианина железа (II) на окисленной поверхности Cu (110)». Письма с физическим обзором . 102 (16): 167203. Bibcode : 2009PhRvL.102p7203T . DOI : 10.1103 / PhysRevLett.102.167203 . PMID 19518750 . 
  18. ^ Фернандес-Росье, J. (2009-01-01). "Теория односпиновой неупругой туннельной спектроскопии". Письма с физическим обзором . 102 (25): 256802. arXiv : 0901.4839 . Bibcode : 2009PhRvL.102y6802F . DOI : 10.1103 / PhysRevLett.102.256802 . PMID 19659108 . 
  19. ↑ Перссон, Матс (01.01.2009). "Теория неупругого туннелирования электронов от локализованного спина в импульсном приближении". Письма с физическим обзором . 103 (5): 050801. arXiv : 0811.2511 . Bibcode : 2009PhRvL.103e0801P . DOI : 10.1103 / PhysRevLett.103.050801 . PMID 19792476 . 
  20. ^ Лорент, Николас (2009-01-01). «Эффективные спиновые переходы в неупругой электронно-туннельной спектроскопии». Письма с физическим обзором . 103 (17): 176601. arXiv : 0904.4327 . Bibcode : 2009PhRvL.103q6601L . DOI : 10.1103 / PhysRevLett.103.176601 . PMID 19905777 . 
  21. ^ Лот, Себастьян; фон Бергманн, Кирстен; Тернес, Маркус; Отте, Александр Ф .; Lutz, Christopher P .; Генрих, Андреас Дж. (01.05.2010). «Управление состоянием квантовых спинов с помощью электрического тока» . Физика природы . 6 (5): 340–344. Bibcode : 2010NatPh ... 6..340L . DOI : 10.1038 / nphys1616 . ISSN 1745-2473 . 
  22. ^ Spinelli, A .; Bryant, B .; Delgado, F .; Fernández-Rossier, J .; Отте, АФ (01.08.2014). «Изображение спиновых волн в атомных наномагнетиках». Материалы природы . 13 (8): 782–785. arXiv : 1403,5890 . Bibcode : 2014NatMa..13..782S . DOI : 10.1038 / nmat4018 . ISSN 1476-1122 . PMID 24997736 .