Из Википедии, бесплатной энциклопедии
Перейти к навигации Перейти к поиску

Лазерная фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением - это форма фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением, в которой в качестве источника света используется лазер . Фотоэмиссионная спектроскопия - мощный и чувствительный экспериментальный метод изучения физики поверхности. [1] Он основан на фотоэлектрический эффект , первоначально наблюдаемого Герца в 1887 году , а затем объясняется Альберта Эйнштейна в 1905 году , что , когда материал светится светом, электроны могут поглощать фотоны и уйти из материала с кинетической энергией: , где это падающая энергия фотона , функция работыматериала. Поскольку кинетическая энергия выброшенных электронов тесно связана с внутренней электронной структурой , анализируя фотоэлектронную спектроскопию, можно понять фундаментальные физические и химические свойства материала, такие как тип и расположение локальной связи , электронная структура и химический состав .

Кроме того, поскольку электроны с разным импульсом будут вылетать из образца в разных направлениях, фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением широко используется для получения дисперсионного спектра энергии-импульса. Фотоэмиссии эксперимент проводили с использованием синхротронного излучения источника света с типичной энергией фотонов 20 - 100 эВ. Синхротронный свет идеален для исследования двумерных поверхностных систем и предлагает беспрецедентную гибкость для непрерывного изменения энергии падающих фотонов. Однако из-за высокой стоимости строительства и обслуживания этого ускорителя, высокой конкуренции за время пучка, а также универсальной минимальной длины свободного пробега электронов. в материале, близком к рабочей энергии фотонов (20–100 эВ), что приводит к фундаментальным препятствиям для трехмерной чувствительности объемных материалов, желателен альтернативный источник фотонов для фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением.

Если используются фемтосекундные лазеры, метод можно легко расширить для доступа к возбужденным электронным состояниям и динамике электронов, введя схему накачки-зонд, см. Также двухфотонную фотоэлектронную спектроскопию .

Лазерный ARPES [ править ]

Фон [ править ]

Некоторые исследовательские группы разработали настольную лазерную фотоэмиссионную спектроскопию с угловым разрешением. [2] [3] [4] Дэниел Дессау из Университета Колорадо, Боулдер , провел первую демонстрацию и применил этот метод для исследования сверхпроводящей системы. [2] Это достижение не только значительно снижает стоимость и размер установки, но также, что наиболее важно, обеспечивает беспрецедентно более высокую объемную чувствительность из-за низкой энергии фотонов, обычно 6 эВ, и, следовательно, большей длины свободного пробега фотоэлектронов (2– 7 нм) в образце. Это преимущество чрезвычайно выгодно и эффективно для изучения сильно коррелированных материалов и высокотемпературных материалов.сверхпроводники, в которых физика фотоэлектронов из самых верхних слоев может отличаться от основной массы. Помимо улучшения объемной чувствительности примерно на один порядок, улучшение импульсного разрешения также очень существенно: фотоэлектроны будут более широко рассеяны по углу излучения, когда энергия падающего фотона уменьшается. Другими словами, при заданном угловом разрешении электронного спектрометра более низкая энергия фотонов приводит к более высокому разрешению по импульсу. Типичное импульсное разрешение ARPES на основе лазера на 6 эВ примерно в 8 раз лучше, чем у ARPES с синхротронным излучением 50 эВ.. Кроме того, лучшее разрешение по импульсу из-за низкой энергии фотонов также приводит к меньшему количеству k-пространства, доступному для ARPES, что полезно для более точного анализа спектра. Например, в синхротроне ARPES на 50 эВ электроны из первых 4 зон Бриллюэна будут возбуждены и рассеиваться, чтобы внести вклад в фон фотоэлектронного анализа. Однако небольшой импульс ARPES в 6 эВ будет иметь доступ только к некоторой части первой зоны Бриллюэна, и поэтому только те электроны из небольшой области k-пространства могут быть выброшены и обнаружены в качестве фона. Уменьшение фона неупругого рассеяния желательно при измерении слабых физических величин, в частности, высокотемпературных сверхпроводников..

Экспериментальная реализация [ править ]

В первой системе ARPES на базе лазера с энергией 6 эВ использовался Ti: сапфировый генератор с синхронизацией мод Керра, который накачивался другим неодимовым: ванадатным лазером с удвоенной частотой 5 Вт, а затем генерировал импульсы 70 фс и 6 нДж, которые настраивались около 840 нм ( 1,5 эВ) с частотой следования 1 МГц. [ необходима цитата ] Две стадии нелинейной генерации света второй гармоники выполняются посредством фазового согласования типа в β-борате бария, а затем генерируется учетверенный свет с длиной волны 210 нм (~ 6 эВ), который, наконец, фокусируется и направляется в сверхвысоковакуумная камера как источник фотонов низкой энергии для исследования электронной структуры образца.

В первой демонстрации группа Дессау показала, что типичный спектр четвертой гармоники очень хорошо согласуется с гауссовым профилем с полной шириной на полувысоте 4,7 мэВ, а также представляет мощность 200 мкВт. [ необходима цитата ] Высокий поток (~ 10 14 - 10 15 фотонов / с) и узкая полоса пропускания заставляют основанный на лазере ARPES подавлять синхротронное излучение ARPES, даже несмотря на то, что используются лучшие ондуляторные лучи. [ необходима цитата ] Еще одним примечательным моментом является то, что четверной свет может проходить через любую 1/4 волновую пластину.или 1/2 волновой пластины, которая производит круговую поляризацию или любой линейный поляризационный свет в ARPES . Поскольку поляризация света может влиять на отношение сигнала к фону, возможность управлять поляризацией света является очень значительным улучшением и преимуществом по сравнению с синхротроном ARPES. Благодаря вышеупомянутым благоприятным характеристикам, включая более низкие затраты на эксплуатацию и техническое обслуживание, лучшее разрешение по энергии и импульсу, а также более высокий поток и простоту управления поляризацией источника фотонов, лазерный ARPES, несомненно, является идеальным кандидатом для использования для проведения более сложных экспериментов. в физике конденсированного состояния .

Приложения [ править ]

Высокий-Т с сверхпроводником [ править ]

Одним из способов продемонстрировать мощные возможности ARPES на основе лазеров является изучение сверхпроводников с высокой температурой Tc . [3] Ссылки на следующие рисунки относятся к данной публикации. На рис. 1 показано экспериментальное дисперсионное соотношение энергии связи в зависимости от импульса сверхпроводящего Bi 2 Sr 2 CaCu 2 O 8 + d в узловом направлении зоны Бриллюэна . Рис.1 (б) и рис.1 (в) сняты синхротронным источником света 28 и 52 эВ соответственно с лучшим ондулятором.лучи. Значительно более острые спектральные пики, свидетельствующие о наличии квазичастиц в купратном сверхпроводнике , от мощного лазерного ARPES показаны на рис. 1 (a) . Это первое сравнение дисперсионной зависимости энергии-импульса при низкой энергии фотонов от настольного лазера с более высокой энергией от синхротронного ARPES. Более четкая дисперсия на (а) указывает на улучшенное разрешение по энергии-импульсу, а также на многие важные физические особенности, такие как общая зонная дисперсия, поверхность Ферми, сверхпроводящие щели и кинк за счет электрон-бозонной связи успешно воспроизводятся. Можно предвидеть, что в ближайшем будущем ARPES на основе лазера будет широко использоваться, чтобы помочь физикам-физикам конденсированного состояния получить более подробную информацию о природе сверхпроводимости в экзотических материалах, а также о других новых свойствах, которые не могут быть обнаружены на современном уровне. - современные традиционные экспериментальные методики.

Электронная динамика с временным разрешением [ править ]

ARPES на основе фемтосекундного лазера может быть расширен, чтобы предоставить спектроскопический доступ к возбужденным состояниям в фотоэмиссии с временным разрешением и двухфотонной фотоэлектронной спектроскопии . Накачивая электрон на более высокий уровень возбужденного состояния с помощью первого фотона, последующая эволюция и взаимодействия электронных состояний как функция времени могут быть изучены вторым зондирующим фотоном. Традиционные эксперименты с накачкой и зондом обычно измеряют изменения некоторых оптических констант, которые могут быть слишком сложными для получения соответствующей физики. Поскольку ARPES может предоставить много подробной информации об электронных структурах и взаимодействиях, ARPES на основе лазера с накачкой и зондом может исследовать более сложные электронные системы с субпикосекундным разрешением.

Резюме и перспектива [ править ]

Несмотря на то, что источник синхротронного излучения с угловым разрешением широко используется для исследования спектра энергии-импульса с дисперсией поверхности, ARPES на основе лазера может даже обеспечить более подробные и объемно-чувствительные электронные структуры с гораздо лучшим разрешением по энергии и импульсу, что крайне необходимо. для изучения сильно коррелированы электронной системы, с высокой Т гр сверхпроводник, и фазовый переход в экзотических квантовой системе. [ необходима цитата ] Кроме того, более низкие эксплуатационные расходы и более высокий поток фотонов делают ARPES на основе лазера более легким в обращении и более универсальным и мощным среди других современных экспериментальных методов для науки о поверхности.

См. Также [ править ]

  • Фотоэмиссия
  • ARPES
  • Двухфотонная фотоэлектронная спектроскопия
  • Синхротронное излучение
  • XPS
  • Поверхность Ферми
  • Список лазерных статей

Ссылки [ править ]

  1. ^ K. Oura et al. , Наука о поверхности, Введение (Springer, Berlin, 2003).
  2. ^ a b Я. Коралек; и другие. (2007). «Экспериментальная установка для низкоэнергетической лазерной фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением». Rev. Sci. Instrum . 78 (5): 053905. arXiv : 0706.1060 . Bibcode : 2007RScI ... 78e3905K . DOI : 10.1063 / 1.2722413 . PMID  17552839 .
  3. ^ a b Я. Коралек; и другие. (2006). «Лазерная фотоэмиссия с угловым разрешением, внезапное приближение и квазичастичные спектральные пики в Bi 2 Sr 2 CaCu 2 O 8 + d ». Phys. Rev. Lett . 96 (1): 017005. arXiv : cond-mat / 0508404 . Bibcode : 2006PhRvL..96a7005K . DOI : 10.1103 / PhysRevLett.96.017005 . PMID 16486502 . 
  4. ^ Guodong Liu; и другие. (2008). «Разработка вакуумной ультрафиолетовой лазерной фотоэмиссионной системы с угловым разрешением и сверхвысоким энергетическим разрешением лучше 1 мэВ». Rev. Sci. Instrum . 79 (2 Pt 1): 023105. arXiv : 0711.0282 . Bibcode : 2008RScI ... 79b3105L . DOI : 10.1063 / 1.2835901 . PMID 18315281 .