Из Википедии, бесплатной энциклопедии
Перейти к навигации Перейти к поиску
Дифрактограмма нанокристалла золота, сформированная с использованием пучка когерентных рентгеновских лучей наночастиц. Это дифракционное изображение в обратном пространстве было получено группой Яна Робинсона для использования при реконструкции реального космического когерентного рентгеновского дифракционного изображения в 2007 году.

Когерентная дифракционная визуализация ( CDI ) - это метод «без линз» для двумерной или трехмерной реконструкции изображения наноразмерных структур, таких как нанотрубки, [1] нанокристаллы, [2] пористые нанокристаллические слои, [3] дефекты, [4] потенциально белки, [5] и многое другое. [5] В CDI на объект падает высокогерентный пучок рентгеновских лучей , электронов или других волнообразных частиц или фотонов.

Луч, рассеянный объектом, создает дифракционную картину ниже по потоку, которая затем улавливается детектором. Этот записанный шаблон затем используется для восстановления изображения с помощью итеративного алгоритма обратной связи. Фактически, линза объектива в типичном микроскопе заменяется программным обеспечением для преобразования дифракционной картины обратного пространства в реальное космическое изображение. Преимущество использования без линз состоит в том, что конечное изображение не содержит аберраций, и поэтому разрешение ограничивается только дифракцией и дозой (зависит от длины волны , размера апертуры и экспозиции). Применение простого обратного преобразования Фурьеинформации только с интенсивностями недостаточно для создания изображения из дифракционной картины из-за отсутствия информации о фазе. Это называется фазовой проблемой .

Фазовая проблема [ править ]

Основная статья: фазовая проблема

Есть два важных параметра для дифрагированных волн: амплитуда и фаза. В обычной микроскопии с использованием линз проблема фазы отсутствует, поскольку информация о фазе сохраняется при преломлении волн. Когда собирается дифракционная картина, данные описываются с точки зрения абсолютного количества фотонов или электронов, измерения, которое описывает амплитуды, но теряет информацию о фазе. Это приводит к некорректной обратной задаче, поскольку любая фаза может быть назначена амплитудам до обратного преобразования Фурье в реальное пространство.

Были разработаны три идеи, которые позволили реконструировать реальные космические изображения по дифракционным картинам. [5] Первой идеей было осознание Сэйром в 1952 году того, что дифракция Брэгга подбирает дифрагированную интенсивность относительно теоремы Шеннона. [6] Если выборка дифракционной картины производится с частотой, в два раза превышающей частоту Найквиста (обратная размеру выборки) или быстрее, это может дать уникальное реальное космическое изображение. [2] Вторым было увеличение вычислительной мощности в 1980-х годах, что позволило использовать алгоритм итеративного гибридного ввода-вывода (HIO) для поиска фазы для оптимизации и извлечения информации о фазе с использованием адекватно дискретизированных данных интенсивности с обратной связью. Этот метод был представлен [4]от Fienup в 1980-х годах. [7] Наконец, разработка алгоритмов «восстановления фазы» привела к первой демонстрации CDI в 1999 г. Мяо с использованием вторичного изображения для получения информации с низким разрешением. [8] Позже были разработаны методы реконструкции, которые могли устранить необходимость во вторичном изображении.

Смоделированная нанотрубка с двойными стенками (n1, m1) (n2, m2) может быть использована для тестирования алгоритма CDI. Сначала создается смоделированная нанотрубка (слева) с заданными хиральными числами, в данном случае (26,24) (35,25). Затем создается дифракционная картина с использованием функции спектра мощности в программном обеспечении Digital Micrograph (в центре). Наконец, алгоритм тестируется путем восстановления окончательного изображения (справа). Эту работу выполнили Цзи Ли и Цзянь-Минь Цзо в 2007 году.

Реконструкция [ править ]

В типичной реконструкции [2] первым шагом является генерация случайных фаз и их объединение с информацией об амплитуде из шаблона обратного пространства. Затем применяется преобразование Фурье взад и вперед для перемещения между реальным пространством и обратным пространством с квадратом модуля поля дифрагированной волны, установленным равным измеренным интенсивностям дифракции в каждом цикле. Применяя различные ограничения в реальном и обратном пространстве, шаблон превращается в изображение после достаточного количества итераций процесса HIO. Для обеспечения воспроизводимости процесс обычно повторяется с новыми наборами случайных фаз, причем каждый прогон обычно включает от сотен до тысяч циклов. [2] [9] [10] [11]Ограничения, накладываемые в реальном и обратном пространстве, обычно зависят от экспериментальной установки и образца, который нужно отобразить. Реальное ограничение по пространству состоит в том, чтобы ограничить отображаемый объект ограниченной областью, называемой «опорой». Например, можно изначально предположить, что объект, который нужно отобразить, находится в области, не превышающей примерно размер луча. В некоторых случаях это ограничение может быть более строгим, например, в периодической опорной области для равномерно распределенного массива квантовых точек. [2] Другие исследователи исследовали визуализацию протяженных объектов, то есть объектов, размер которых превышает размер луча, путем применения других ограничений. [12] [13] [14]

В большинстве случаев налагаемое ограничение поддержки является априорным, поскольку оно изменяется исследователем на основе развивающегося изображения. Теоретически это необязательно, и были разработаны алгоритмы [15], которые налагают развивающуюся поддержку, основанную только на изображении, с использованием функции автокорреляции. Это устраняет необходимость во вторичном изображении (опоре), что делает реконструкцию автономной.

Дифракционная картина идеального кристалла симметрична, поэтому обратное преобразование Фурье этой картины полностью вещественно. Введение дефектов в кристалл приводит к асимметричной дифракционной картине с комплексным обратным преобразованием Фурье. Было показано [16], что плотность кристалла может быть представлена ​​как сложная функция, где ее величина - это электронная плотность, а ее фаза - «проекция локальных деформаций кристаллической решетки на вектор обратной решетки Q пика Брэгга около которой измеряется дифракция ». [4] Таким образом, с помощью CDI можно отобразить поля деформации, связанные с дефектами кристалла, в 3D, и об этом сообщалось [4]в одном случае. К сожалению, отображение комплексных функций (которые для краткости представляют напряженное поле в кристаллах) сопровождается дополнительными проблемами, а именно: уникальностью решений, стагнацией алгоритма и т. Д. Однако недавние разработки, которые преодолели эти проблемы (особенно для узорчатые конструкции). [17] [18] С другой стороны, если геометрия дифракции нечувствительна к деформации, например, в GISAXS, плотность электронов будет положительной и действительной. [2] Это создает еще одно ограничение для процесса HIO, тем самым повышая эффективность алгоритма и количество информации, которая может быть извлечена из дифракционной картины.

Согласованность [ править ]

Дополнительная информация: Когерентность (физика)

Очевидно, что для работы CDI требуется высокогерентный пучок волн, поскольку этот метод требует интерференции дифрагированных волн. Когерентные волны должны генерироваться в источнике (синхротроне, полевом эмиттере и т. Д.) И должны сохранять когерентность до дифракции. Было показано [9], что ширина когерентности падающего луча должна быть примерно вдвое больше поперечной ширины объекта, который нужно отобразить. Однако определение размера когерентного пятна для определения того, соответствует ли объект критерию или нет, является предметом споров. [19] По мере уменьшения ширины когерентности размер пиков Брэгга в обратном пространстве увеличивается, и они начинают перекрываться, что приводит к снижению разрешения изображения.

Источники энергии [ править ]

Рентген [ править ]

Когерентная рентгеновская дифракция изображений ( CXDI или CXD ) использует рентгеновские лучи (обычно 0,5-4 кэВ) [5] для формирования дифракционной картины, которая может быть более привлекательной для трехмерных приложений, чем дифракция электронов, поскольку рентгеновские лучи обычно имеют лучшее проникновение. Для изображений поверхностей проникновение рентгеновских лучей может быть нежелательным, и в этом случае можно использовать геометрию угла обзора, такую ​​как GISAXS. [2] Для записи дифракционной картины используется типичная рентгеновская ПЗС-матрица. Если образец вращается вокруг оси, перпендикулярной лучу, можно восстановить трехмерное изображение. [10]

Из-за радиационного повреждения [5] разрешение ограничено (для установок непрерывного освещения) примерно до 10 нм для замороженных гидратированных биологических образцов, но для неорганических материалов, менее чувствительных к повреждению, должно быть возможно разрешение от 1 до 2 нм ( с использованием современных синхротронных источников). Было предложено [5], что радиационное повреждение можно избежать, используя ультракороткие импульсы рентгеновского излучения, когда временной масштаб механизма разрушения больше, чем длительность импульса. Это может обеспечить более высокую энергию и, следовательно, более высокое разрешение CXDI органических материалов, таких как белки. Однако без потери информации «линейное количество пикселей детектора фиксирует энергетический разброс, необходимый в луче» [9] который становится все труднее контролировать при более высоких энергиях.

В отчете за 2006 год [4] разрешение составляло 40 нм при использовании усовершенствованного источника фотонов (APS), но авторы предполагают, что его можно улучшить с помощью более мощных и когерентных источников рентгеновского излучения, таких как рентгеновский лазер на свободных электронах.

Смоделированная одностенная углеродная нанотрубка (слева) используется для создания дифракционной картины (в центре) для тестирования алгоритма реконструкции (справа). Сверху и снизу расположены трубки разной хиральности. Эту работу выполнили Цзи Ли и Цзянь-Минь Цзо в 2007 году.

Электроны [ править ]

Когерентная электронно-дифракционная визуализация работает так же, как CXDI, в принципе, только электроны являются дифрагированными волнами, и для обнаружения электронов используется пластина для визуализации, а не ПЗС-матрица. В одном опубликованном отчете [1] двустенная углеродная нанотрубка (DWCNT) была изображена с помощью дифракции электронов на наночастицах ( NAED ) с атомным разрешением. В принципе, электронная дифракция должна давать изображение с более высоким разрешением, потому что длина волны электронов может быть намного меньше, чем у фотонов, без перехода на очень высокие энергии. Электроны также имеют гораздо более слабое проникновение, поэтому они более чувствительны к поверхности, чем рентгеновские лучи. Однако обычно электронные лучи более опасны, чем рентгеновские лучи, поэтому этот метод может быть ограничен неорганическими материалами.

В подходе Цзо [1] для определения местонахождения нанотрубки используется электронное изображение с низким разрешением. Автоэмиссионная электронная пушка генерирует пучок с высокой когерентностью и высокой интенсивностью. Размер луча ограничен наноплощадью с апертурой конденсатора, чтобы обеспечить рассеяние только от части интересующей нанотрубки. Дифракционная картина записывается в дальней зоне с помощью электронных формирователей изображений с разрешением 0,0025 1 / Å. Используя типичный метод реконструкции HIO, создается изображение с разрешением Å, при котором можно непосредственно наблюдать хиральность DWCNT (структуру решетки). Цзо обнаружил, что можно начать с неслучайных фаз на основе изображения с низким разрешением от ПЭМ, чтобы улучшить конечное качество изображения.

СЛЕВА Объемное представление частицы, образованной октаэдрическими наночастицами Si, СПРАВА Центральный срез демонстрирует высокую степень пористости. [3]

В 2007 году Подоров и др. В [20] предложено точное аналитическое решение задачи CDXI для частных случаев.

В 2016 году с помощью канала когерентной дифракционной визуализации (CXDI) в ESRF (Гренобль, Франция) исследователи количественно определили пористость больших граненых нанокристаллических слоев в источнике полосы излучения фотолюминесценции в инфракрасном диапазоне. [3] Было показано, что фононы могут быть заключены в субмикронные структуры, что может помочь повысить производительность фотонных и фотоэлектрических приложений.

Связанные методы [ править ]

Птихография - это метод, который тесно связан с когерентной дифракционной визуализацией. Вместо записи только одной когерентной дифракционной картины, несколько, а иногда и сотни или тысячи дифракционных картин записываются от одного и того же объекта. Каждый узор записывается из разных областей объекта, хотя области должны частично перекрываться друг с другом. Птихография применима только к образцам, которые могут выдержать облучение освещающим лучом для этих многократных воздействий. Однако его преимущество состоит в том, что можно отображать большое поле зрения. Дополнительное трансляционное разнообразие данных также означает, что процедура реконструкции может быть более быстрой и неоднозначности в пространстве решений уменьшаются.

См. Также [ править ]

  • Дифракция
  • Дифракционная томография
  • Список методов анализа материалов
  • Нанотехнологии
  • Физика поверхности
  • Синхротрон

Ссылки [ править ]

  1. ^ a b c JM Zuo; Я Вартанянц; M Gao; Р Чжан; Л.А. Нагахара (2003). "Атомное разрешение изображения углеродной нанотрубки по интенсивности дифракции". Наука . 300 (5624): 1419–1421. Bibcode : 2003Sci ... 300.1419Z . DOI : 10.1126 / science.1083887 . PMID  12775837 . S2CID  37965247 .
  2. ^ Б с д е е г IA Vartanyants; И.К. Робинсон; JD Onken; М.А. Пфайфер; Дж. Дж. Уильямс; Ф. Пфайффер; H Metzger; З Чжун; Г. Бауэр (2005). «Когерентная дифракция рентгеновских лучей на квантовых точках». Phys. Rev. B . 71 (24): 245302. arXiv : cond-mat / 0408590 . Bibcode : 2005PhRvB..71c5302P . DOI : 10.1103 / PhysRevB.71.245302 .
  3. ^ a b c Э. М.Л.Д. де Йонг; Г. Маннино; А. Альберти; Р. Руджери; М. Италия; F. Zontone; Ю. Чушкин; AR Pennisi; Т. Грегоркевич и Г. Фарачи (24 мая 2016 г.). «Сильная инфракрасная фотолюминесценция в высокопористых слоях крупных ограненных кристаллических наночастиц Si» . Научные отчеты . 6 : 25664. Bibcode : 2016NatSR ... 625664D . DOI : 10.1038 / srep25664 . PMC 4877587 . PMID 27216452 .  
  4. ^ а б в г д М Пфайфер; Дж. Дж. Уильямс; И.А. Вартанянц; R Harder; И.К. Робинсон (2006). «Трехмерное отображение поля деформации внутри нанокристалла» (PDF) . Письма о природе . 442 (7098): 63–66. Bibcode : 2006Natur.442 ... 63P . DOI : 10,1038 / природа04867 . PMID 16823449 . S2CID 4428089 .   
  5. ^ Б с д е ф S. Marchesini; HN Chapman; SP Hau-Riege; РА Лондон; А. Соке; Х. Он; MR Howells; Х. Падмор; Р. Розен; JCH Spence ; У Вейерштолл (2003). «Когерентная рентгеновская дифракционная визуализация: приложения и ограничения». Оптика Экспресс . 11 (19): 2344–53. arXiv : физика / 0308064 . Bibcode : 2003OExpr..11.2344M . DOI : 10,1364 / OE.11.002344 . PMID 19471343 . S2CID 36312297 .  
  6. ^ D Sayre (1952). «Некоторые следствия из теоремы Шеннона» . Acta Crystallogr . 5 (6): 843. DOI : 10,1107 / s0365110x52002276 .
  7. ^ JR Fienup (1987). «Реконструкция комплексного объекта по модульному преобразованию Фурье с использованием опорного ограничения». J. Opt. Soc. Являюсь. . 4 : 118–123. Bibcode : 1987JOSAA ... 4..118Y . DOI : 10.1364 / JOSAA.4.000118 .
  8. ^ J Miao; П. Хараламбус; J Kirz; Д. Сэйр (1999). «Расширение методологии рентгеновской кристаллографии для получения изображений микромерных некристаллических образцов». Природа . 400 (6742): 342–344. Bibcode : 1999Natur.400..342M . DOI : 10.1038 / 22498 . S2CID 4327928 . 
  9. ^ a b c JCH Спенс ; U Weierstall; М. Хауэллс (2004). «Требования к когерентности и дискретизации для получения дифракционных изображений». Ультрамикроскопия . 101 (2–4): 149–152. DOI : 10.1016 / j.ultramic.2004.05.005 . PMID 15450660 . 
  10. ^ a b Х. Н. Чепмен; А. Барти; С. Марчезини; А. Ной; C. Cui; MR Howells; Р. Розен; Х. Он; JCH Spence ; У. Вейершталь; Т. Битц; К. Якобсен; Д. Шапиро (2006). «Трехмерная рентгеновская дифракционная микроскопия высокого разрешения ab initio». J. Opt. Soc. Являюсь. . 23 (5): 1179–1200. arXiv : физика / 0509066 . Bibcode : 2006JOSAA..23.1179C . DOI : 10.1364 / JOSAA.23.001179 . PMID 16642197 . S2CID 8632057 .  
  11. ^ С. Марчезини; HN Chapman; А. Барти; C. Cui; MR Howells; JCH Spence ; У. Вейершталь; AM Минор (2005). «Фазовые аберрации в дифракционной микроскопии». Серия конференций IPAP . 7 : 380–382. arXiv : физика / 0510033 . Bibcode : 2005физика..10033M .
  12. ^ S Marchesini (2008). «Ab Initio Undersampled Phase Retrieval». Микроскопия и микроанализ . 15 (Дополнение S2): 742–743. arXiv : 0809.2006 . Bibcode : 2009MiMic..15..742M . DOI : 10.1017 / S1431927609099620 . S2CID 15607793 . 
  13. ^ Лейли Багаи; Али Рад; Бинг Дай; Дилинг Чжу; Андреас Шерц; Джун Йе; Пьеро Пианетта; Р. Фабиан В. Пиз (2008). «Рентгеновская дифракционная микроскопия: реконструкция с парциальной величиной и пространственной априорной информацией». J. Vac. Sci. Technol. B . 26 (6): 2362–2366. Bibcode : 2008JVSTB..26.2362B . DOI : 10.1116 / 1.3002487 .
  14. ^ Багаи, Лейли; Рад, Али; Дай, Бинг; Пианетта, Пьеро; Мяо, Цзяньвэй; Пиз, Р. Фабиан В. (2009). «Итеративное восстановление фазы с использованием ограничений вейвлет-области». J. Vac. Sci. Technol. B . 27 (6): 3192. Bibcode : 2009JVSTB..27.3192B . DOI : 10.1116 / 1.3258632 . S2CID 10278767 . 
  15. ^ С. Марчезини; Х. Он; HN Chapman; SP Hau-Riege; А. Ной; MR Howells; У. Вейершталь; JCH Spence (2003). «Реконструкция рентгеновского изображения только по дифракционной картине». Письма с физическим обзором . 68 (14): 140101 (R). arXiv : физика / 0306174 . Bibcode : 2003PhRvB..68n0101M . DOI : 10.1103 / PhysRevB.68.140101 . S2CID 14224319 . 
  16. ^ И.А. Вартанянц; И.К. Робинсон (2001). «Эффекты частичной когерентности на изображении малых кристаллов с использованием когерентной дифракции рентгеновских лучей». J. Phys .: Condens. Материя . 13 (47): 10593–10611. Bibcode : 2001JPCM ... 1310593V . DOI : 10.1088 / 0953-8984 / 13/47/305 .
  17. ↑ А.А. Минкевич; М. Гайльхану; Ж.-С. Миха; Б. Шарле; В. Шамар; О. Томас (2007). «Инверсия дифракционной картины от неоднородно деформированного кристалла с использованием итерационного алгоритма». Phys. Rev. B . 76 (10): 104106. arXiv : cond-mat / 0609162 . Bibcode : 2007PhRvB..76j4106M . DOI : 10.1103 / PhysRevB.76.104106 . S2CID 119441851 . 
  18. ↑ А.А. Минкевич; Т. Баумбах; М. Гайльхану; О. Томас (2008). «Применимость алгоритма итерационной инверсии к дифракционным картинам от неоднородно деформированных кристаллов». Phys. Rev. B . 78 (17): 174110. Bibcode : 2008PhRvB..78b4110M . DOI : 10.1103 / PhysRevB.78.174110 .
  19. Перейти ↑ Keith A Nugent (2010). «Когерентные методы в рентгенологии». Успехи физики . 59 (4): 1–99. arXiv : 0908.3064 . Bibcode : 2010AdPhy..59 .... 1N . DOI : 10.1080 / 00018730903270926 . S2CID 118519311 . 
  20. ^ Подоров С.Г .; К.М. Павлов; Д.М. Паганин (2007). «Неитеративный метод реконструкции для прямого и однозначного когерентного дифракционного изображения» . Оптика Экспресс . 15 (16): 9954–9962. Bibcode : 2007OExpr..15.9954P . DOI : 10,1364 / OE.15.009954 . PMID 19547345 . 

Внешние ссылки [ править ]

  • Страница группы Иэна Робинсона по рентгеновским исследованиям
  • Страница группы электронной микроскопии Цзянь-Мин (Джим) Цзо