Туннельная ионизация - это процесс, при котором электроны в атоме (или молекуле ) проходят через потенциальный барьер и покидают атом (или молекулу). В сильном электрическом поле потенциальный барьер атома (молекулы) сильно искажается. Следовательно, по мере того, как длина барьера, который должны пройти электроны, уменьшается, электроны могут легче покинуть потенциал атома. Туннельная ионизация - это квантово-механическое явление, поскольку в классической картине электрон не имеет достаточной энергии, чтобы преодолеть потенциальный барьер атома.
Когда атом находится во внешнем постоянном поле, кулоновский потенциальный барьер понижается, и электрон имеет увеличенную ненулевую вероятность туннелирования через потенциальный барьер. В случае переменного электрического поля направление электрического поля меняется на противоположное после полупериода поля. Ионизированный электрон может вернуться к своему родительскому иону. Электрон может рекомбинировать с ядром (ядрами), и его кинетическая энергия выделяется в виде света ( генерация высоких гармоник ). Если рекомбинации не происходит, дальнейшая ионизация может происходить за счет столкновения между высокоэнергетическими электронами и родительским атомом (молекулой). Этот процесс известен как непоследовательная ионизация . [1]
Туннельная ионизация на постоянном токе
Туннелирование ионизации из основного состояния атома водорода в электростатическом поле (DC) была решена схематически Ландау , [2] с использованием параболических координат. Это обеспечивает упрощенную физическую систему, которая дает правильную экспоненциальную зависимость скорости ионизации от приложенного внешнего поля. Когда, скорость ионизации для этой системы определяется выражением:
Ландау выразил это в атомных единицах, где. В единицах СИ предыдущие параметры могут быть выражены как:
- ,
- .
Скорость ионизации - это полная вероятность тока через внешнюю классическую точку поворота. Это найдено с использованием приближения ВКБ для согласования волновой функции водорода в основном состоянии через подавленный кулоновский потенциальный барьер.
Более физически значимая форма для приведенной выше скорости ионизации может быть получена, если принять во внимание, что радиус Бора и энергия ионизации атома водорода задаются выражением
,
,
где - энергия Ридберга . Тогда параметры а также можно записать как
- , .
так что полную скорость ионизации можно переписать
.
Эта форма для скорости ионизации подчеркивает, что характерное электрическое поле, необходимое для ионизации пропорциональна отношению энергии ионизации к характерному размеру орбитали электрона . Таким образом, атомы с низкой энергией ионизации (например, щелочные металлы ) с электронами, занимающими орбитали с высоким главным квантовым числом(т.е. далеко внизу периодической таблицы) ионизируются легче всего в поле постоянного тока. Кроме того, для атома водорода масштаб этого характеристического поля ионизации имеет вид, где это ядерный заряд. Это масштабирование возникает из-за того, что энергия ионизации масштабируется как а радиус орбиты - как . Также могут быть получены более точные и общие формулы для туннелирования с водородных орбиталей. [3]
В качестве эмпирической точки отсчета характеристическое электрическое поле для обычного атома водорода около (или же ) и характеристическая частота является .
Электрическое поле переменного тока
Скорость ионизации атома водорода в переменном электрическом поле, как у лазера, можно рассматривать в соответствующем пределе как скорость ионизации постоянного тока, усредненную за один период колебаний электрического поля. Многофотонная и туннельная ионизация атома или молекулы описывают один и тот же процесс ионизации ограниченного электрона посредством поглощения более чем одного фотона из лазерного поля. Разница между ними - это вопрос определения в разных условиях. Отныне они могут называться MPI (многофотонная ионизация), если в различении нет необходимости. Динамику MPI можно описать, найдя временную эволюцию состояния атома, которая описывается уравнением Шредингера.
Когда интенсивность лазера велика, теории возмущений низшего порядка недостаточно для описания процесса MPI. В этом случае лазерное поле на больших расстояниях от ядра более важно, чем кулоновский потенциал, и следует должным образом учитывать динамику электрона в поле. Первую работу в этой категории опубликовал Келдыш. [4] Он моделировал процесс MPI как переход электрона из основного состояния атома в состояния Волкова (состояние свободного электрона в электромагнитном поле [5] ). В этой модели не учитывается возмущение основного состояния лазерным полем и не учитываются детали атомной структуры при определении вероятности ионизации. Основная трудность модели Келдыша заключалась в пренебрежении влиянием кулоновского взаимодействия на конечное состояние электрона. Как видно из рисунка, кулоновское поле не очень мало по величине по сравнению с потенциалом лазера на больших расстояниях от ядра. Это контрастирует с приближением, сделанным путем пренебрежения потенциалом лазера в областях вблизи ядра. Переломов и др. В [6] [7] учтено кулоновское взаимодействие на больших межъядерных расстояниях. Их модель (которая называется моделью PPT) была получена для короткодействующего потенциала и включает эффект дальнодействующего кулоновского взаимодействия через поправку первого порядка в квазиклассическом действии. В квазистатическом пределе модель PPT приближается к модели ADK. [8]
Было проведено множество экспериментов по MPI атомов инертных газов с использованием мощных лазерных импульсов путем измерения как полного выхода ионов, так и кинетической энергии электронов. Здесь рассматриваются только эксперименты, предназначенные для измерения общего выхода ионов. Среди этих экспериментов - эксперименты Чина и др., [9] Августа и др. [10] и Огюст и др. [11] Чин и др. использовали в своем эксперименте CO 2 -лазер 10,6 мкм . Из-за очень малой частоты лазера туннелирование является строго квазистатическим, характеристика, которую нелегко достичь с помощью импульсов в ближней инфракрасной или видимой области частот. Эти открытия ослабили подозрения в применимости моделей, в основе которых лежало предположение о бесструктурном атоме. Ларошель и др. [12] сравнили теоретически предсказанные кривые зависимости ионов от интенсивности для атомов инертных газов, взаимодействующих с титан-сапфировым лазером, с экспериментальными измерениями. Они показали, что общая скорость ионизации, предсказанная моделью PPT, очень хорошо согласуется с экспериментальными выходами ионов для всех инертных газов в промежуточном режиме параметра Келдыша.
Аналитическая формула коэффициента ИБП
(будьте осторожны, в следующем разделе много опечаток). Динамику MPI можно описать, найдя временную эволюцию состояния атома, которая описывается уравнением Шредингера. Форма этого уравнения в измерителе электрического поля, предполагающая приближение одиночного активного электрона (SAE) и использующее дипольное приближение, следующая
где - электрическое поле лазера и - статический кулоновский потенциал атомного остова в положении активного электрона. Найдя точное решение уравнения (1) для потенциала ( величина потенциала ионизации атома), ток вероятности рассчитывается. Тогда общая скорость MPI от короткодействующего потенциала для линейной поляризации,, находится из
где - частота лазера, который предполагается поляризованным в направлении ось. Эффект ионного потенциала, который ведет себя как (- заряд атомного или ионного остова) на большом расстоянии от ядра, вычисляется с помощью поправки первого порядка на полуклассическое действие. В результате ионный потенциал увеличивает скорость MPI в несколько раз.
Где а также - пиковое электрическое поле лазера. Таким образом, общая скорость MPI из состояния с квантовыми числами а также в лазерном поле для линейной поляризации рассчитывается как
где - параметр адиабатичности Келдыша, а .Коэффициенты , а также даны
Коэффициент дан кем-то
- ,
где
Модель ADK - это предел модели PPT, когда стремится к нулю (квазистатический предел). В этом случае, который известен как квазистатическое туннелирование (QST), скорость ионизации определяется выражением
- .
На практике предел для режима QST составляет . Это оправдано следующим соображением. [13] Ссылаясь на рисунок, легкость или сложность туннелирования может быть выражена как соотношение между эквивалентным классическим временем, которое требуется электрону, чтобы туннелировать через потенциальный барьер, когда потенциал согнут вниз. Это соотношение действительно, так как потенциал загибается вниз в течение половины цикла колебания поля и отношение можно выразить как
- ,
где - время туннелирования (классическое время пролета электрона через потенциальный барьер; - период генерации лазерного поля.
MPI молекул
Вопреки обилию теоретических и экспериментальных работ по MPI атомов инертных газов, исследований по предсказанию скорости MPI нейтральных молекул до недавнего времени было мало. Walsh et al. [14] измерили скорость MPI некоторых двухатомных молекул, взаимодействующих с 10,6 мкм CO2-лазером. Они обнаружили, что эти молекулы туннельно ионизируются, как если бы они были бесструктурными атомами с потенциалом ионизации, эквивалентным потенциалу основного состояния молекулы. Талебпур и др. [15] [16] смогли количественно описать выход ионизации двухатомных молекул, взаимодействующих с импульсом Ti: сапфирового лазера. Вывод работы заключался в том, что скорость MPI двухатомной молекулы может быть предсказана из модели PPT, если предположить, что электрон туннелирует через барьер, заданный формулой вместо барьера который используется при вычислении скорости движения атомов в MPI. Важность этого открытия заключается в его практичности; единственный параметр, необходимый для предсказания скорости MPI двухатомной молекулы, - это единственный параметр,. Использование полуэмпирической модели для скорости MPI ненасыщенных углеводородов возможно. [17] Этот упрощенный взгляд игнорирует зависимость ионизации от ориентации молекулярной оси по отношению к поляризации электрического поля лазера, которая определяется симметрией молекулярных орбиталей. Эта зависимость может быть использована для отслеживания молекулярной динамики с использованием многофотонной ионизации в сильном поле. [18]
Время туннелирования
Вопрос о том, сколько времени туннелирующая частица проводит внутри барьерной области, оставался нерешенным с первых дней квантовой механики. Иногда предполагается, что время туннелирования является мгновенным, потому что и время Келдыша, и близкое ему время Буттикера-Ландауэра [19] мнимые (соответствующие затуханию волновой функции под барьером). В недавней публикации [20] основные конкурирующие теории времени туннелирования сравниваются с экспериментальными измерениями с использованием аттоклока при ионизации атомов гелия сильным лазерным полем. Уточненные измерения аттоклока показывают реальное, а не мгновенное время туннельной задержки в режиме большой интенсивности. Установлено, что экспериментальные результаты совместимы с распределением вероятностей времен туннелирования, построенным с использованием формулировки интеграла по траекториям Фейнмана (FPI). [21] [22]
дальнейшее чтение
- Joachain, CJ; Килстра, штат Нью-Джерси; Potvliege, RM (2012). Атомы в интенсивных лазерных полях . Издательство Кембриджского университета. ISBN 978-0-521-79301-8.
Рекомендации
- ^ Коркум, ПБ (27 сентября 1993 г.). "Плазменная перспектива многофотонной ионизации в сильном поле" . Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 71 (13): 1994–1997. DOI : 10.1103 / physrevlett.71.1994 . ISSN 0031-9007 . PMID 10054556 .
- ^ Л. Д. Ландау и Е. М. Лифшиц, Квантовая механика (Пергамон, Нью-Йорк, 1965), 2-е изд., Стр. 276.
- ^ Ямабе, Токио; Татибана, Акитомо; Сильверстоун, Харрис Дж. (1977-09-01). «Теория ионизации атома водорода внешним электростатическим полем». Physical Review . 16 (3): 877–890. DOI : 10.1103 / PhysRevA.16.877 .
- ↑ Келдыш Л. В. Советская физ. ЖЭТФ 2354
- ^ Волков, DM (1935). "Über eine Klasse von Lösungen der Diracschen Gleichung". Zeitschrift für Physik (на немецком языке). ООО "Спрингер Сайенс энд Бизнес Медиа". 94 (3–4): 250–260. DOI : 10.1007 / bf01331022 . ISSN 1434-6001 . S2CID 123046147 .
- ^ Perelemov А.М., Попов В.С., Терентьев М.В. 1966 SovietPhys. ЖЭТФ, 23 924
- ^ Perelemov А.М., Попов В.С. 1967 Советская Phys.JETP, 25 336
- ^ Аммосов М. В., Делоне Н.Б. и Крайнов В.П. 1986 SovietPhys. ЖЭТФ, 64 1191
- ^ Подбородок, SL; Yergeau, F; Lavigne, P (28 апреля 1985 г.). «Туннель ионизация Xe в ультра-интенсивного СО 2 лазерном поле (10 14 Вт · см -2 ) с созданием многократного заряда». Журнал физики B: атомная и молекулярная физика . IOP Publishing. 18 (8): L213 – L215. DOI : 10.1088 / 0022-3700 / 18/8/001 . ISSN 0022-3700 .
- ^ Augst, S .; Meyerhofer, DD; Стрикленд, Д .; Чинт, SL (1991-04-01). «Лазерная ионизация благородных газов подавлением кулоновского барьера». Журнал Оптического общества Америки B . Оптическое общество. 8 (4): 858. DOI : 10,1364 / josab.8.000858 . ISSN 0740-3224 .
- ^ Огюст, Т; Monot, P; Ломпре, штат Луизиана; Mainfray, G; Манус, К. (1992-10-28). «Многозарядные ионы, образующиеся в благородных газах с помощью лазерного импульса длительностью 1 пс при lambda = 1053 нм». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . IOP Publishing. 25 (20): 4181–4194. DOI : 10.1088 / 0953-4075 / 25/20/015 . ISSN 0953-4075 .
- ^ Ларошель, S; Талебпур, А; Чин, SL (1998-03-28). «Непоследовательная многократная ионизация атомов инертных газов в лазерном поле Ti: Sapphire». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . IOP Publishing. 31 (6): 1201–1214. DOI : 10.1088 / 0953-4075 / 31/6/008 . ISSN 0953-4075 .
- ^ ПОДБОРОДОК, SL (2004). «От многофотонной к туннельной ионизации». Успехи в многофотонных процессах и спектроскопии . 16 . МИРОВАЯ НАУЧНАЯ. С. 249–271. DOI : 10.1142 / 9789812796585_0003 . ISBN 978-981-256-031-5. ISSN 0218-0227 .
- ^ Уолш, TDG; Decker, JE; Чин, С.Л. (28 февраля 1993 г.). «Туннельная ионизация простых молекул мощным СО2-лазером». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . IOP Publishing. 26 (4): L85 – L90. DOI : 10.1088 / 0953-4075 / 26/4/002 . ISSN 0953-4075 .
- ^ Талебпур, А; Ларошель, S; Чин, SL (1998-01-28). «Подавленная туннельная ионизация молекулы в интенсивном импульсе титан-сапфирового лазера». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . IOP Publishing. 31 (2): L49 – L58. DOI : 10.1088 / 0953-4075 / 31/2/003 . ISSN 0953-4075 .
- ^ Талебпур, А .; Yang, J .; Чин, SL (1999). «Полуэмпирическая модель скорости туннельной ионизации молекул N 2 и O 2 в интенсивном импульсе Ti: сапфирового лазера». Оптика Коммуникации . Elsevier BV. 163 (1–3): 29–32. DOI : 10.1016 / s0030-4018 (99) 00113-3 . ISSN 0030-4018 .
- ^ Талебпур, А; Ларошель, S; Чин, SL (1998-06-28). «Многофотонная ионизация непредельных углеводородов». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . IOP Publishing. 31 (12): 2769–2776. DOI : 10.1088 / 0953-4075 / 31/12/012 . ISSN 0953-4075 .
- ^ Джарон-Беккер, А. (2012). «Молекулярная динамика в сильных лазерных полях». IEEE Journal of Selected Topics in Quantum Electronics . Институт инженеров по электротехнике и радиоэлектронике (IEEE). 18 (1): 105–112. DOI : 10,1109 / jstqe.2011.2108271 . ISSN 1077-260X . S2CID 16703524 .
- ^ Büttiker, M .; Ландауэр, Р. (1982-12-06). «Время прохождения туннеля». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 49 (23): 1739–1742. DOI : 10.1103 / physrevlett.49.1739 . ISSN 0031-9007 .
- ^ Ландсман, Александра С .; Вегер, Матиас; Маурер, Йохен; Боге, Роберт; Людвиг, Андре; и другие. (2014-11-14). «Сверхбыстрое разрешение времени задержки туннелирования» . Optica . Оптическое общество. 1 (5): 343. arXiv : 1301.2766 . DOI : 10.1364 / optica.1.000343 . ISSN 2334-2536 .
- ^ Фертиг, HA (1990-11-05). "Распределение времени прохождения и принцип неопределенности в квантовом туннелировании". Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 65 (19): 2321–2324. DOI : 10.1103 / physrevlett.65.2321 . ISSN 0031-9007 . PMID 10042518 .
- ^ Ямада, Норифуми (2004-10-18). «Единый вывод времени туннелирования из функционалов декогеренции». Письма с физическим обзором . Американское физическое общество (APS). 93 (17): 170401. DOI : 10,1103 / physrevlett.93.170401 . ISSN 0031-9007 . PMID 15525052 .