Генерация второй гармоники

Схема уровней энергии процесса ГВГ.

Генерация второй гармоники ( SHG , также называемая удвоением частоты ) - это нелинейный оптический процесс, в котором два фотона с одинаковой частотой взаимодействуют с нелинейным материалом, «объединяются» и генерируют новый фотон с удвоенной энергией исходных фотонов ( эквивалентно удвоенной частоте и половине длины волны ), что сохраняет когерентность возбуждения. Это частный случай генерации суммарной частоты (2 фотона) и, в более общем смысле, генерации гармоник .

Нелинейная восприимчивость среды второго порядка характеризует ее склонность вызывать ГВГ. Генерация второй гармоники, как и другие нелинейно-оптические явления четного порядка, недопустима в средах с инверсионной симметрией (в ведущем электрическом дипольном вкладе). ^[1] Однако такие эффекты, как сдвиг Блоха-Зигерта (колебания), обнаруживаемые, когда двухуровневые системы управляются на частотах Раби, сравнимых с их частотами переходов, приведут к генерации второй гармоники в центросимметричных системах. ^{[2] [3]} Кроме того, в нецентросимметричных кристаллах, принадлежащих к кристаллографической точечной группе 432, ГВГ невозможна ^[4]и в условиях Клейнмана SHG в точечных группах 422 и 622 должна исчезнуть ^[5], хотя существуют некоторые исключения. ^[6]

В некоторых случаях почти 100% световой энергии может быть преобразовано во вторую гармонику. В этих случаях обычно используются интенсивные импульсные лазерные лучи, проходящие через большие кристаллы, и тщательная юстировка для достижения фазового синхронизма . В других случаях, таких как микроскопия изображений второй гармоники , только крошечная часть световой энергии преобразуется во вторую гармонику, но этот свет, тем не менее, можно обнаружить с помощью оптических фильтров .

Генерация второй гармоники, часто называемая удвоением частоты, также является процессом в радиосвязи; он был разработан в начале 20 века и использовался с частотами в мегагерцовом диапазоне. Это частный случай умножения частоты .

Электрон (фиолетовый) толкается из стороны в сторону под действием синусоидально колеблющейся силы, то есть электрического поля света. Но поскольку электрон находится в среде ангармонической потенциальной энергии (черная кривая), движение электрона не является синусоидальным. Три стрелки показывают ряд Фурье движения: синяя стрелка соответствует обычной (линейной) восприимчивости , зеленая стрелка соответствует генерации второй гармоники, а красная стрелка соответствует оптическому выпрямлению .

История [ править ]

Генерация второй гармоники была впервые продемонстрирована Питером Франкеном , AE Hill, CW Peters и G. Weinreich в Мичиганском университете , Анн-Арбор, в 1961 году. ^[7] Демонстрация стала возможной благодаря изобретению лазера , который создал необходим когерентный свет высокой интенсивности. Они сфокусировали рубиновый лазер с длиной волны 694 нм в кварцевый образец. Они пропускали выходной свет через спектрометр , записывая спектр на фотобумаге, что указывало на получение света с длиной волны 347 нм. Классно, когда опубликована в журнале Physical Review Letters , , ^[7]редактор принял тусклое пятно (при 347 нм) на фотобумаге за пятнышко грязи и удалил его из публикации. ^[8] Формулировка ГВГ была первоначально описана Н. Блумбергеном и П.С. Першаном в Гарварде в 1962 году. ^[9] В их обширной оценке уравнений Максвелла на плоской границе раздела между линейной и нелинейной средами было предложено несколько правил взаимодействия света. в нелинейных средах.

Типы кристаллов [ править ]

Критическое совпадение фаз [ править ]

Различные типы синхронизма когерентного света для генерации второй гармоники для сильного преобразования. Рассмотрен случай отрицательных кристаллов ( ), инвертируем индексы, если кристалл положительный ( ).${\ displaystyle n_ {o}> n_ {e}}$${\ displaystyle n_ {e}> n_ {o}}$

Генерация второй гармоники происходит трех типов для критического синхронизма ^[10], обозначенных 0, I и II. В ГВГ типа 0 два фотона, обладающих необычной поляризацией по отношению к кристаллу, объединятся, чтобы сформировать один фотон с удвоенной частотой / энергией и необычной поляризацией. В ГВГ типа I два фотона, имеющих обычную поляризацию по отношению к кристаллу, объединятся, чтобы сформировать один фотон с удвоенной частотой и необычной поляризацией. В SHG типа IIдва фотона с ортогональной поляризацией объединятся в один фотон с удвоенной частотой и обычной поляризацией. Для данной ориентации кристалла имеет место только один из этих типов ГВГ. Как правило, для использования взаимодействий типа 0 потребуется кристалл квазисинхронного типа, например ниобат лития с периодической полярностью (PPLN).

Некритическое согласование фаз [ править ]

Поскольку процесс фазового синхронизма в основном означает адаптацию оптических показателей n при ω и 2ω, он также может быть выполнен с помощью контроля температуры в некоторых кристаллах с двойным лучепреломлением, поскольку n изменяется с температурой. Например, LBO обеспечивает идеальное согласование фаз при 25 ° C для ГВГ, возбуждаемой на 1200 или 1400 нм, ^[11], но его необходимо увеличить при 200 ° C для ГВГ с обычной лазерной линией 1064 нм. Он называется «некритическим», потому что он не зависит от ориентации кристалла, как обычный синхронизм.

Оптическая генерация второй гармоники [ править ]

Поскольку средам с инверсионной симметрией запрещено генерировать свет второй гармоники через вклад электрического диполя первого порядка (в отличие от генерации третьей гармоники ), поверхности и границы раздела представляют собой интересные объекты для изучения с помощью ГВГ. Фактически, генерация второй гармоники и генерация суммарной частоты различают сигналы от основной массы, неявно маркируя их как методы, специфичные для поверхности. В 1982 году Т.Ф. Хайнц и Ю.Р. Шен впервые явно продемонстрировали, что ГВГ может использоваться в качестве спектроскопического метода для исследования молекулярных монослоев, адсорбированных на поверхности. ^[12] Хайнц и Шен адсорбировали монослои лазерного красителя родамина на плоском плавленом кварце.поверхность; покрытая поверхность затем накачивалась наносекундным сверхбыстрым лазером. Свет SH с характеристическими спектрами адсорбированной молекулы и ее электронных переходов измерялся как отражение от поверхности и демонстрировал квадратичную зависимость мощности от мощности лазера накачки.

В спектроскопии ГВГ основное внимание уделяется измерению удвоенной частоты падения 2ω при входящем электрическом поле, чтобы получить информацию о поверхности. Просто (более подробный вывод см. Ниже) индуцированный диполь второй гармоники на единицу объема , может быть записан как${\ Displaystyle E (\ omega)}$${\ Displaystyle P ^ {(2)} (2 \ omega)}$

${\ Displaystyle E (2 \ omega) \ propto P ^ {(2)} (2 \ omega) = \ chi ^ {(2)} E (\ omega) E (\ omega)}$

где известен как тензор нелинейной восприимчивости и является характеристикой материалов на границе исследования. ^[13] Созданные и соответствующие , как было показано, раскрывают информацию об ориентации молекул на поверхности / интерфейсе, межфазной аналитической химии поверхностей и химических реакциях на границах раздела.${\ Displaystyle \ чи ^ {(2)}}$${\displaystyle E(2\omega )}$${\displaystyle \chi ^{(2)}}$

С плоских поверхностей [ править ]

Ранние эксперименты в этой области продемонстрировали генерацию второй гармоники от металлических поверхностей. ^[14] В конце концов, ГВГ была использована для исследования границы раздела воздух-вода, что позволило получить подробную информацию об ориентации молекул и их упорядочении на одной из самых распространенных поверхностей. ^[15] Можно показать, что конкретные элементы :${\displaystyle \chi ^{(2)}}$

${\displaystyle {\begin{aligned}\chi _{zzz}^{(2)}&=N_{s}\left\langle \cos ^{3}(\theta )\right\rangle \alpha _{zzz}^{(2)}\\\chi _{xzx}^{(2)}&={\frac {1}{2}}N_{s}\left\langle \cos(\theta )\sin ^{2}(\theta )\right\rangle \alpha _{zzz}^{(2)}\end{aligned}}}$

где N _s - плотность адсорбата, θ - угол, который молекулярная ось z образует с нормалью к поверхности Z, и является доминирующим элементом нелинейной поляризуемости молекулы на границе раздела, позволяет определить θ при заданных лабораторных координатах ( х, у, z). ^[16] Используя интерференционный метод ГВГ для определения этих элементов χ (2), первое измерение молекулярной ориентации показало, что гидроксильная группа фенола направлена ​​вниз в воду на границе раздела воздух-вода (как и ожидалось из-за потенциала гидроксильной группы). группы с образованием водородных связей). Кроме того, ГВГ на плоских поверхностях выявила различия в pK ^a и вращательных движениях молекул на границах раздела.${\displaystyle \alpha _{zzz}^{(2)}}$

С неплоских поверхностей [ править ]

Свет второй гармоники также может генерироваться от поверхностей, которые являются «локально» плоскими, но могут иметь инверсионную симметрию (центросимметричную) в большем масштабе. В частности, недавняя теория продемонстрировала, что ГВГ от малых сферических частиц (в микро- и нанометровом масштабе) допускается при правильном рассмотрении рэлеевского рассеяния. ^[17] На поверхности небольшой сферы симметрия инверсии нарушена, что позволяет возникать ГВГ и другим гармоникам четного порядка.

Для коллоидной системы микрочастиц при относительно низких концентрациях общий сигнал SH определяется как:${\displaystyle I_{2\omega }^{\text{total}}}$

${\displaystyle I_{2\omega }^{\text{total}}\propto \sum \limits _{j=1}^{n}\left(E_{j}^{2\omega }\right)^{2}=n\left(E^{2\omega }\right)^{2}=nI_{2\omega }}$

где - электрическое поле ВГ, создаваемое j- й частицей, а n - плотность частиц. ^[18] Свет SH, генерируемый каждой частицей, когерентен , но некогерентно добавляется к свету SH, генерируемому другими (пока плотность достаточно мала). Таким образом, свет SH генерируется только на границах раздела сфер и их окружения и не зависит от взаимодействий между частицами. Также было показано, что электрическое поле второй гармоники масштабируется с радиусом частицы в кубе a ³ .${\displaystyle E_{j}^{2\omega }}$${\displaystyle E(2\omega )}$

Помимо сфер, другие мелкие частицы, такие как стержни, аналогично изучались SHG. ^[19] Можно исследовать как иммобилизованные, так и коллоидные системы мелких частиц. Недавние эксперименты с использованием генерации второй гармоники неплоских систем включают кинетику переноса через мембраны живых клеток ^[20] и демонстрацию ГВГ в сложных наноматериалах. ^[21]

Диаграмма излучения [ править ]

Диаграмма направленности ГВГ, генерируемая возбуждающим гауссовым пучком, также имеет (однородный) двумерный гауссов профиль, если возбуждаемая нелинейная среда является однородной (A). Однако, если возбуждающий луч расположен на границе раздела между противоположными полярностями (+/- граница, B), которая параллельна распространению луча (см. Рисунок), ГВГ будет разделена на два лепестка, амплитуды которых имеют противоположный знак, т.е. по фазе.^[22]${\displaystyle \pi }$

Эти границы могут быть найдены в саркомерах в мышцах (белок = миозин ), например. Обратите внимание, что здесь мы рассмотрели только прямое поколение.

Более того, синхронизация фаз ГВГ также может привести к следующему : некоторое количество ГВГ излучается в обратном направлении (в направлении epi). Когда фазовое согласование не выполняется, как в биологических тканях , обратный сигнал исходит из достаточно высокого фазового рассогласования, что позволяет компенсировать небольшой обратный вклад. ^[23] В отличие от флуоресценции, пространственная когерентность процесса ограничивает его излучение только в этих двух направлениях, но длина когерентности в обратном направлении всегда намного меньше, чем в прямом, то есть всегда больше прямого сигнала ГВГ. ^[24]${\displaystyle {\overrightarrow {{k}_{2\omega }}}=-2{\overrightarrow {{k}_{\omega }}}}$

Отношение прямого (F) к обратному (B) зависит от расположения различных диполей (зеленый на рисунке), которые возбуждаются. При наличии только одного диполя ((a) на рисунке) F = B, но F становится выше, чем B, когда больше диполей укладывается в стопку вдоль направления распространения (b и c). Тем не менее, Гуи фазового сдвига от гауссова пучка будет означать сдвиг фазы между ГСП , генерируемых на краях фокального объема, и таким образом , может привести к разрушительной интерференции (нулевой сигнал) , если есть диполи в этих краях , имеющие то же самое ориентация (случай (d) на рисунке).${\displaystyle \pi }$

Коммерческое использование [ править ]

Генерация второй гармоники используется в лазерной промышленности для создания зеленых лазеров с длиной волны 532 нм из источника с длиной волны 1064 нм. Свет с длиной волны 1064 нм проходит через массивный кристалл KDP . В высококачественных диодных лазерах кристалл покрыт на выходной стороне инфракрасным фильтром, чтобы предотвратить попадание в луч интенсивного инфракрасного света 1064 нм или 808 нм. Обе эти длины волн невидимы и не вызывают защитной реакции «мигания-рефлекса» в глазу и поэтому могут представлять особую опасность для глаз человека. Кроме того, некоторые защитные очки, предназначенные для работы с аргоном или другими зелеными лазерами, могут отфильтровывать зеленый компонент (создавая ложное ощущение безопасности), но пропускать инфракрасный свет. Тем не менее, некая «зеленая лазерная указка«На рынке стали доступны продукты, в которых отсутствует дорогой инфракрасный фильтр, часто без предупреждения. ^[25] Генерация второй гармоники также используется для измерения ультракороткой длительности импульса с помощью автокорреляторов .

Другие приложения [ править ]

Измерение ультракоротких импульсов [ править ]

Определение характеристик ультракороткого импульса (например, измерение его временной ширины) не может быть выполнено напрямую с помощью только электроники, так как шкала времени ниже 1 пс ( сек): необходимо использовать сам импульс, поэтому часто используется функция автокорреляции. SHG имеет преимущество смешивания двух входных полей для генерации гармонического поля, поэтому это хороший кандидат (но не единственный) для выполнения такого импульсного измерения. В оптической автокорреляции , в ее интенсивности или в версии с разрешением полос ( интерферометрической ), используется ГВГ ^{[26], в} отличие от автокорреляции поля . Кроме того, большинство версий FROG (называемого SHG-FROG) используют SHG для смешивания задержанных полей. ^[27]${\displaystyle 10^{-12}}$

Микроскопия генерации второй гармоники [ править ]

В биологии и медицине эффект генерации второй гармоники используется в оптической микроскопии высокого разрешения. Из-за ненулевого коэффициента второй гармоники только нецентросимметричные структуры способны излучать свет ГВГ. Одна из таких структур - коллаген, который содержится в большинстве тканей, несущих нагрузку. Используя короткоимпульсный лазер, такой как фемтосекундный, и набор соответствующих фильтров, возбуждающий свет можно легко отделить от излучаемого сигнала ГВГ с удвоенной частотой. Это обеспечивает очень высокое осевое и латеральное разрешение, сравнимое с разрешением конфокальной микроскопии, без использования точечных отверстий. ГВГ микроскопия использовалась для исследования роговицы ^[28] и решетчатой ​​пластинки склер ,^[29] оба из них в основном состоят из коллагена. Генерация второй гармоники может быть произведена несколькими нецентросимметричными органическими красителями; однако большинство органических красителей также генерируют побочную флуоресценцию вместе с сигналами генерации второй гармоники. ^[30] До сих пор были показаны только два класса органических красителей, которые не вызывают какой-либо побочной флуоресценции и работают исключительно на генерации второй гармоники. ^{[30] [31]} Недавно, используя двухфотонную возбужденную флуоресценцию и микроскопию на основе генерации второй гармоники, группа исследователей из Оксфордского университета показала, что молекулы органического порфиринового типа могут иметь разные дипольные моменты перехода для двухфотонной флуоресценции и второй гармоники. генерация гармоник, ^[32]которые иначе считаются происходящими из одного и того же дипольного момента перехода. ^[33]

Микроскопия генерации второй гармоники также используется в материаловедении, например, для характеристики наноструктурированных материалов. ^[34]

Характеристика кристаллических материалов [ править ]

Генерация второй гармоники также важна для характеристики органических или неорганических кристаллов ^[35], поскольку это один из самых дискриминантных и быстрых методов обнаружения нецентросимметрии . ^[36] Кроме того, этот метод можно использовать как на монокристаллах, так и на порошковых образцах. Напомним, что ГВГ возможна (из объема) только в нецентросимметричных (НЦ) кристаллах . Доля нецентроизмметричных кристаллов в Природе намного ниже, чем центросимметричных кристаллов (около 22% Кембриджской структурной базы данных ^[37] ), но частота кристаллов NC значительно увеличивается в фармацевтической, биологической и электронной областях из-за особого свойства этих кристаллов (пьезоэлектричество , пироэлектричество , полярные фазы, хиральность , ...).

В 1968 году ^[38] (через 7 лет после первого экспериментального доказательства ГВГ на монокристалле ^[7] ) Курц и Перри начали разработку анализатора ГВГ для быстрого обнаружения наличия или отсутствия центра инверсии в порошкообразных кристаллических образцах. Было показано, что обнаружение сигнала ГВГ является надежным и чувствительным тестом для обнаружения кристаллической нецентросимметрии с уровнем достоверности выше 99%. Это подходящий инструмент для разрешения неоднозначности пространственных групп, которые могут возникнуть из-за закона Фриделя при дифракции рентгеновских лучей на монокристаллах. ^[39] Кроме того, этот метод упоминается в Международных таблицах кристаллографии и описывается как «мощный метод проверки кристаллических материалов на отсутствие центра симметрии. ^[40]

Одним из возможных приложений также является быстрое различение хиральных фаз, таких как конгломерат , которые представляют особый интерес для фармацевтической промышленности. ^[41] Его также можно использовать в качестве метода для исследования структурной чистоты материала, если одна из примесей является NC, достигая порога обнаружения всего 1 ppm ^[42] с использованием прибора Куртца и Перри до одной части на 10 миллиардов по объему с использованием микроскоп ГВГ. ^[43]

Из-за высокой чувствительности метода, он может быть полезным инструментом для точного определения фазовой диаграммы ^[44], а также может использоваться для контроля фазовых переходов (полиморфный переход, дегидратация, ...), когда хотя бы один из фазы - NC. ^{[45] [46] [47]}

Теоретический вывод (плоская волна) [ править ]

При низкой конверсии [ править ]

Простейшим случаем для анализа генерации второй гармоники является плоская волна амплитудой E (ω), бегущая в нелинейной среде в направлении ее вектора k . Поляризация возникает на частоте второй гармоники: ^[48]

${\displaystyle P(2\omega )=\epsilon _{0}\chi ^{(2)}E^{2}(\omega )=2\epsilon _{0}d_{\text{eff}}(2\omega ;\omega ,\omega )E^{2}(\omega ),\,}$

где - эффективный нелинейно-оптический коэффициент, который зависит от конкретных компонентов , участвующих в данном конкретном взаимодействии. Волновое уравнение при 2ω (предполагая пренебрежимо малые потери и утверждая приближение медленно меняющейся огибающей ) имеет вид${\displaystyle d_{\text{eff}}}$${\displaystyle \chi ^{(2)}}$

${\displaystyle {\frac {\partial E(2\omega )}{\partial z}}=-{\frac {i\omega }{n_{2\omega }c}}d_{\text{eff}}E^{2}(\omega )e^{i\Delta kz}}$

где .${\displaystyle \Delta k=k(2\omega )-2k(\omega )}$

При низкой эффективности преобразования ( E (2ω) «E (ω) ) амплитуда остается практически неизменной по длине взаимодействия, . Тогда с граничным условием получаем${\displaystyle E(\omega )}$${\displaystyle l}$${\displaystyle E(2\omega ,z=0)=0}$

${\displaystyle E(2\omega ,z=l)=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{2\omega }c}}E^{2}(\omega )\int _{0}^{l}{e^{i\Delta kz}dz}=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{2\omega }c}}E^{2}(\omega )l\,{\frac {\sin {\left({\frac {1}{2}}\Delta kl\right)}}{{\frac {1}{2}}\Delta kl}}e^{{\frac {i}{2}}\Delta kl}}$

С точки зрения оптической интенсивности , это${\displaystyle I=n/2{\sqrt {\epsilon _{0}/\mu _{0}}}|E|^{2}}$

${\displaystyle I(2\omega ,l)={\frac {2\omega ^{2}d_{\text{eff}}^{2}l^{2}}{n_{2\omega }n_{\omega }^{2}c^{3}\epsilon _{0}}}\left({\frac {\sin \left({\frac {1}{2}}\Delta kl\right)}{{\frac {1}{2}}\Delta kl}}\right)^{2}I^{2}(\omega )}$

Эта интенсивность максимальна для условия согласования по фазе Δk = 0. Если процесс не согласован по фазе, управляющая поляризация в ω входит и выходит из фазы с генерируемой волной E (2ω), и преобразование колеблется как sin ( Δkl / 2) . Длина когерентности определяется как . Нет смысла использовать нелинейный кристалл, длина которого намного превышает длину когерентности. ( Периодический опрос и квазисинхронизация обеспечивают другой подход к этой проблеме.)${\displaystyle l_{c}={\frac {\pi }{\Delta k}}}$

С истощением [ править ]

Схема генерации второй гармоники с идеальным фазовым согласованием .${\displaystyle \Delta k=0}$

Схема генерации второй гармоники при несовершенном фазовом согласовании . В этом случае энергия течет вперед и назад от накачки к сигналу с удвоенной частотой, и наличие толстого кристалла может привести к меньшему количеству произведенной ГВГ.${\displaystyle \Delta k\neq 0}$

Когда преобразование во вторую гармонику становится значительным, становится необходимым включить истощение основной гармоники. Преобразование энергии утверждает, что все задействованные поля подтверждают соотношения Мэнли – Роу . Тогда есть связанные уравнения: ^[49]

${\displaystyle {\begin{aligned}{\frac {\partial E(2\omega )}{\partial z}}&=-{\frac {i\omega }{n_{2\omega }c}}d_{\text{eff}}E^{2}(\omega )e^{i\Delta kz},\\{\frac {\partial E(\omega )}{\partial z}}&=-{\frac {i\omega }{n_{\omega }c}}d_{\text{eff}}^{*}E(2\omega )E^{*}(\omega )e^{-i\Delta kz},\end{aligned}}}$

где обозначает комплексное сопряжение. Для простоты предположим, что генерация согласована по фазе ( ). Тогда для сохранения энергии требуется, чтобы${\displaystyle *}$${\displaystyle \Delta k=0}$

${\displaystyle n_{2\omega }\left[E^{*}(2\omega ){\frac {\partial E(2\omega )}{\partial z}}+c.c.\right]=-n_{\omega }\left[E(\omega ){\frac {\partial E^{*}(\omega )}{\partial z}}+c.c.\right]}$

где - комплексное сопряжение другого члена, или${\displaystyle c.c.}$

${\displaystyle n_{2\omega }|E(2\omega )|^{2}+n_{\omega }|E(\omega )|^{2}=n_{2\omega }E_{0}^{2}}$.

Теперь решим уравнения с предпосылкой

${\displaystyle {\begin{aligned}E(\omega )&=|E(\omega )|e^{i\phi (\omega )}\\E(2\omega )&=|E(2\omega )|e^{i\phi (2\omega )}\end{aligned}}}$

и получить

${\displaystyle {\frac {d|E(2\omega )|}{dz}}=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{\omega }c}}\left[E_{0}^{2}-|E(2\omega )|^{2}\right]e^{2i\phi (\omega )-i\phi (2\omega )}}$

что приводит к:

${\displaystyle \int _{0}^{|E(2\omega )|l}{\frac {d|E(2\omega )|}{E_{0}^{2}-|E(2\omega )|^{2}}}=-\int _{0}^{l}{{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{\omega }c}}e^{2i\phi (\omega )-i\phi (2\omega )}dz}}$

С помощью

${\displaystyle \int {\frac {dx}{a^{2}-x^{2}}}={\frac {1}{a}}\tanh ^{-1}{\frac {x}{a}}}$

мы получили

${\displaystyle |E(2\omega )|_{z=l}=E_{0}\tanh {\left({\frac {-iE_{0}l\omega d_{\text{eff}}}{n_{\omega }c}}e^{2i\phi (\omega )-i\phi (2\omega )}\right)}}$

Если мы примем реальное значение , относительные фазы для реального гармонического роста должны быть такими, что . потом${\displaystyle d_{\text{eff}}}$${\displaystyle e^{2i\phi (\omega )-i\phi (2\omega )}=i}$

${\displaystyle I(2\omega ,l)=I(\omega ,0)\tanh ^{2}{\left({\frac {E_{0}\omega d_{\text{eff}}l}{n_{\omega }c}}\right)}}$

или же

${\displaystyle I(2\omega ,l)=I(\omega ,0)\tanh ^{2}{(\Gamma l)},}$

где . Из также следует, что${\displaystyle \Gamma =\omega d_{\text{eff}}E_{0}/nc}$${\displaystyle I(2\omega ,l)+I(\omega ,l)=I(\omega ,0)}$

${\displaystyle I(\omega ,l)=I(\omega ,0)\operatorname {sech} ^{2}{(\Gamma l)}.}$

Теоретическое выражение с гауссовыми лучами [ править ]

Предполагается, что волна возбуждения представляет собой гауссов пучок с амплитудой:${\displaystyle {{A}_{1}}={{A}_{0}}{\sqrt {\frac {2}{\pi }}}{\frac {{z}_{R}}{iq(z)}}\exp \left(i{{k}_{1}}{\frac {{{x}^{2}}+{{y}^{2}}}{2q(z)}}\right)}$

с , направление распространения, диапазон Рэлея, на волновом векторе .${\displaystyle q(z)=z-iz_{R}}$${\displaystyle z}$${\displaystyle z_{R}}$${\displaystyle {k}_{1}}$

Каждая волна проверяет волновое уравнение :${\displaystyle \left[{\frac {\partial }{\partial {x}^{2}}}+{\frac {\partial }{\partial {y}^{2}}}+2i{{k}_{1}}{\frac {\partial }{\partial {z}}}\right]{A}(x,y,z;{{k}_{1}})=\left|{\begin{matrix}0{\text{ for the fundamental}}\\{\frac {\omega _{n}^{2}}{{c}^{2}}}{{\chi }^{(n)}}{A}(x,y,z;{{k}_{1}}){{e}^{i\Delta kz}}{\text{ for n-th harmonic}}\\\end{matrix}}\right.}$

где .${\displaystyle \Delta k=k_{n}-k_{1}}$

С фазовым согласованием [ править ]

Можно показать, что:${\displaystyle {{A}_{n}}=-i{\frac {{\omega }_{n}}{2{{n}_{n\omega }}c}}{{\left({{A}_{0}}{\sqrt {\frac {2}{\pi }}}\right)}^{n}}z_{R}^{2}\int _{-\infty }^{z}{{\frac {{{\chi }^{(n)}}(u)}{q{{(u)}^{2}}}}du}\exp \left(i{{k}_{n}}{\frac {{{x}^{2}}+{{y}^{2}}}{2q(z)}}\right)}$

( гауссиан ), является решением уравнения (n = 2 для SHG).

Нет согласования фаз [ править ]

Неидеальное согласование фаз - более реалистичное условие на практике, особенно в биологических образцах. Однако предполагается, что параксиальное приближение все еще действует:, а в гармоническом выражении - теперь .${\displaystyle {k}_{n}=n{k}_{1}}$${\displaystyle {{\chi }^{(n)}}(z)}$${\displaystyle {{\chi }^{(n)}}(z){{e}^{i\Delta kz}}}$

В частном случае SHG (n = 2), в среде длиной L и положением фокуса , интенсивность записывается: ^[50] .${\displaystyle z_{0}}$${\displaystyle I_{2\omega }={\frac {2{\omega }^{2}}{\pi c^{2}\epsilon _{0}w_{0}^{2}n_{2\omega }n_{\omega }^{2}}}I_{\omega }^{2}({\chi }^{(2)})^{2}\left(\int _{z_{0}}^{z_{0}+L}{\frac {e^{i\Delta kz}}{1+iz/z_{R}}}\right)^{2}dz}$

где это скорость света в вакууме , вакуумная диэлектрическая проницаемость , оптический индекс среды в и талии размер возбуждения.${\displaystyle c}$${\displaystyle \epsilon _{0}}$ ${\displaystyle {{n}_{n\omega }}}$${\displaystyle n\omega }$${\displaystyle w_{0}}$

Таким образом, интенсивность ГВГ быстро затухает в объеме ( ), в связи с Гуи фазового сдвига от гауссова пучка .${\displaystyle 0<z_{0}<L}$

В соответствии с экспериментами сигнал ГВГ исчезает в объеме (если толщина среды слишком велика), и ГВГ должна генерироваться на поверхности материала: поэтому преобразование не строго зависит от квадрата количества рассеивателей. , вопреки тому, что показывает модель плоских волн. Интересно, что сигнал также полностью исчезает для более высоких порядков , таких как THG.

Материалы, используемые для генерации второй гармоники [ править ]

Материалы, способные генерировать вторую гармонику, представляют собой кристаллы без инверсной симметрии. Это исключает воду, кристаллы кубической симметрии и стекло. ^[48]

Вот некоторые кристаллы, используемые с некоторыми типами лазеров для преобразования ГВГ:

• Фундаментальное возбуждение при 600–1500 нм: ^[51] BiBO (BiB ₃ O ₆ ).
• Фундаментальное возбуждение в области 570–4000 нм: ^[52] иодат лития LiIO ₃ .
• Фундаментальное возбуждение при 800–1100, часто 860 или 980 нм: ^[53] Ниобат калия KNbO ₃
• Фундаментальное возбуждение при 410–2000 нм: BBO (β-BaB ₂ O ₄ ) ^[54]
• Фундаментальное возбуждение при 984–3400 нм: KTP (KTiOPO ₄ ) или KTA, ^[55]
• Фундаментальное возбуждение при 1064 нм: монофосфат калия KDP (KH ₂ PO ₄ ), триборат лития ( LiB ₃ O ₅ ), CsLiB ₆ O ₁₀ и борат бария BBO (β-BaB ₂ O ₄ ).
• Фундаментальный возбуждение при 319 нм 1: KNbO ₃ , ВВО (β-BaB ₂ O ₄ ), первичный кислый фосфат КДП (КН ₂ РО ₄ ), LiIO ₃ , LiNbO ₃ , и калий фосфат титанила КТР (KTiOPO ₄ ).
• Фундаментальное возбуждение на ~ 1000-2000 нм: кристаллы с периодической поляризацией , подобные PPLN . ^[56]

Примечательно, что нитевидные биологические белки с цилиндрической симметрией, такие как коллаген , тубулин или миозин , а также некоторые углеводы (например, крахмал или целлюлоза ) также являются довольно хорошими преобразователями ГВГ (основной в ближней инфракрасной области). ^[57]

См. Также [ править ]

• Генерация полугармоник
• Нелинейная оптика
• Оптический умножитель частоты
• Визуализирующая микроскопия второй гармоники
• Самопроизвольное параметрическое преобразование с понижением частоты
• Генерация второй поверхностной гармоники
• Гармоническая генерация

Ссылки [ править ]

Внешние ссылки [ править ]

Статьи [ править ]

• Парамешваран, КР; Курц, младший; Русев, ММ; Фейер (2002). «Наблюдение 99% истощения накачки при однопроходной генерации второй гармоники в волноводе из ниобата лития с периодической полярностью». Письма об оптике . 27 (1): 43–45. Bibcode : 2002OptL ... 27 ... 43P . DOI : 10.1364 / ol.27.000043 . PMID  18007710 .
• «Удвоение частоты» . Энциклопедия лазерной физики и техники . Проверено 4 ноября 2006 .